enhancingethyleneselectivityinmtoreactionbyincorporatingmetalspeciesinthecavityofsapo34catalysts
文献类型：期刊论文
| 作者 | Zhong Jiawei1; Han Jingfeng2; Wei Yingxu2; Xu Shutao2; Sun Tantan2; Guo Xinwen1; Song Chunshan1; Liu Zhongmin2 |
| 刊名 | 催化学报
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| 出版日期 | 2018-01-01 |
| 卷号 | 039期号:011页码:1821 |
| ISSN号 | 0253-9837 |
| 英文摘要 | 低碳烯烃(乙烯、丙烯)是化学工业极其重要的基本原料.甲醇制烯烃(MTO)反应是重要的烯烃生产石油替代路线.其中,磷酸硅铝类SAPO-34分子筛在MTO反应中表现出优异的低碳烯烃选择性.与丙烯相比,乙烯具有更高的经济附加值,因此提升MTO反应中乙烯的选择性有着重要的意义.本文采用传统离子交换法(CIE)、模板辅助离子引入法(TII)和醇相离子交换法(AIE)对SAPO-34分子筛进行金属Zn、Cu改性,利用多种表征手段对金属Zn、Cu改性SAPO-34分子筛的物理结构、化学组成、金属物种状态与分布、酸性及扩散性质等进行表征.首先,对金属Zn、Cu改性SAPO-34分子筛的物理结构和化学组成进行分析.X射线衍射表明,相比AIE法,CIE法和TII法改性基本保持SAPO-34分子筛的结晶度.X射线荧光分析表明,相比Co、Ni,金属Zn、Cu更易引入SAPO-34分子筛.N2物理吸附-脱附表明,CIE法改性能够保持SAPO-34分子筛的BET比表面积和微孔孔容.其次,考察了金属Zn、Cu改性SAPO-34分子筛中金属物种的状态.氢气-程序升温还原(H2-TPR)和X射线光电子能谱(XPS)结果表明,Zn物种主要以孤立态的Zn2+阳离子形式存在.H2-TPR、XPS、紫外-可见光谱和电子顺磁共振谱结果表明,Cu物种主要以孤立态的Cu2+阳离子以及部分CuO形式存在.继而对金属Zn、Cu改性SAPO-34分子筛中金属物种的分布进行表征.XPS表明,Zn阳离子改性的SAPO-34表层富硅、富Zn,呈类核壳结构;XPS和扫描式电镜-能量色散X射线光谱结果表明,Cu物种在Cu改性SAPO-34分子筛中均匀分布.进一步研究了金属Zn、Cu改性SAPO-34分子筛中酸性的变化.氨气-程序升温脱附和核磁共振氢谱结果表明,Zn、Cu改性SAPO-34酸性位点的酸量降低.最后,对金属Zn、Cu改性SAPO-34分子筛的扩散性质进行分析.智能重量分析表明,Zn、Cu阳离子的引入降低探针分子(乙烷、丙烷)的扩散系数,推断Zn、Cu阳离子的引入增加对MTO反应产物的扩散限制.热重表明,Zn阳离子改性SAPO-34分子筛反应初期积炭量略微增加.综上所述,Zn阳离子改性SAPO-34催化剂表层富硅、富Zn,呈现类核壳结构.Zn阳离子的引入增加对MTO反应产物的扩散限制,而且Zn阳离子的引入促进MTO反应初始阶段的碳沉积.因此,Zn阳离子改性SAPO-34分子筛显著增加MTO反应产物的扩散限制,对分子尺寸较大的反应产物的扩散限制更为明显,从而提高MTO反应初始阶段的乙烯选择性,增大乙烯/丙烯比. |
| 语种 | 英语 |
| 源URL | [http://cas-ir.dicp.ac.cn/handle/321008/174665]  |
| 专题 | 大连化学物理研究所_中国科学院大连化学物理研究所 |
| 作者单位 | 1.School of Chemical Engineering,Dalian University of Technology 2.中国科学院大连化学物理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | Zhong Jiawei,Han Jingfeng,Wei Yingxu,et al. enhancingethyleneselectivityinmtoreactionbyincorporatingmetalspeciesinthecavityofsapo34catalysts[J]. 催化学报,2018,039(011):1821. |
| APA | Zhong Jiawei.,Han Jingfeng.,Wei Yingxu.,Xu Shutao.,Sun Tantan.,...&Liu Zhongmin.(2018).enhancingethyleneselectivityinmtoreactionbyincorporatingmetalspeciesinthecavityofsapo34catalysts.催化学报,039(011),1821. |
| MLA | Zhong Jiawei,et al."enhancingethyleneselectivityinmtoreactionbyincorporatingmetalspeciesinthecavityofsapo34catalysts".催化学报 039.011(2018):1821. |
入库方式： OAI收割
来源：大连化学物理研究所
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