甲烷氧化偶联制乙烯催化剂及反应化学的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 王嘉欣 |
| 学位类别 | 理学博士 |
| 答辩日期 | 2006-05-19 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 李树本 |
| 关键词 | 甲烷氧化偶联(OCM) 催化剂 反应化学 低温 原料气 Oxidative coupling of methane (OCM) Catalyst Reaction chemistry Low-temperature Feedstock |
| 学位专业 | 物理化学（含：化学物理） |
| 中文摘要 | 本工作从甲烷氧化偶联反应角度出发，研究了不同制备方法对W-Mn/SiO2催化剂OCM反应性能的影响，探索高效、稳定的Na2WO4-Mn/SiO2催化剂制备方法；详细考察了甲烷氧化偶联反应热效应与低温启动反应的关系；考察了常压下CeO2-W-Mn/SiO2催化剂OCM反应性能，重点考察了CeO2-W-Mn/SiO2催化剂的稳定性；研究了以工业天然气为原料CeO2-W-Mn/SiO2催化剂的甲烷氧化偶联反应性能。研究结果表明： 由混浆法制备的W-Mn/SiO2催化剂可以获得与浸渍法相当的催化性能，500h稳定性实验中，混浆法制备的催化剂表现出良好的稳定性。La2O3是甲烷氧化偶联反应催化剂的有效活性组分，BaCO3/La2O3催化剂具有优异的低温甲烷氧化偶联反应性能，在320 ℃仍然可以保持CH4 转化率31.8%和C2 选择性45.9%的高活性。Na2WO4-Mn/SiO2催化剂的OCM反应在固定床反应器中的热效应和反应条件密切相关。CeO2-W-Mn/SiO2催化剂在800 ℃，甲烷GHSV=6667 ml ·g-1·h-1，CH4 /O2/steam =2/1/5条件下，可以获得47.8%CH4转化率和63.8%C2选择性，C2收率和C2H4收率分别达到29.6%和21.6%，而且在500h持续反应过程中，催化剂表现出保持良好催化活性的稳定结果。CeO2-W-Mn/SiO2催化剂是目前所报道的最稳定和具有高乙烯收率的OCM反应催化剂。工业原料气实验表明，工业天然气对CeO2-W-Mn/SiO2催化剂甲烷氧化偶联反应没有明显不利影响，可以重复实验室以纯甲烷为原料气的实验结果。 通过X-射线衍射(XRD)、X-光电子能谱(XPS)、BET比表面测定、程序升温脱附(CO2-TPD、O2-TPD)等手段对催化剂进行了表征，对催化剂的结构、活性和稳定性变化的原因进行了解释，进一步加深了对甲烷氧化偶联反应的理解。 |
| 学科主题 | 多相催化 |
| 公开日期 | 2013-05-27 |
| 源URL | [http://210.77.64.217/handle/362003/3093]  |
| 专题 | 兰州化学物理研究所_OSSO国家重点实验室 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 王嘉欣. 甲烷氧化偶联制乙烯催化剂及反应化学的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2006. |
入库方式： OAI收割
来源：兰州化学物理研究所
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