气体在纳米水层中扩散的理论研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 方钢 |
| 答辩日期 | 2018-11-02 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) |
| 授予地点 | 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) |
| 导师 | 方海平 |
| 关键词 | 气体扩散 纳米水层 亲疏水pattern的Janus颗粒 疏水纳米通道 气-液界面的浓度势垒 |
| 英文摘要 | 气体通过纳米水层的扩散过程在物理、化学、生物、环境、工程等领域都具有广泛的应用基础和前景。气体的整个扩散过程主要可以分为几个部分,即吸附、溶解、内扩散以及脱附。普遍的观点认为,影响气体通过纳米水层扩散效率的因素有两个:一个是气体分子在水层中的溶解度,另外一个是气体分子在水层中的扩散速度。目前,针对气体通过纳米水层扩散过程的研究,主要集中在如何提高其扩散效率上。虽然研究成果显著,但是还存在着大量悬而未决的基础科学问题。因此,探究影响气体通过纳米水层扩散效率的因素,进而提出有利于提高气体扩散效率的可行性方案,具有重要的学术价值和指导意义。针对上述的问题,本文采用分子动力学模拟的方法,对气体通过纳米水层的扩散行为进行了研究。我们指出:亲疏水pattern的Janus颗粒可以在纳米水层中通过自组装形成连续的疏水通道结构;这种连续的疏水通道结构可以有效地帮助气体通过纳米水层,从而提高气体通过水层的扩散效率。并且,在这个工作的基础上,我们也考虑了盐离子对气体通过纳米水层扩散效率的影响。主要内容如下:纳米水层的存在往往会导致气体扩散效率的急剧下降。例如,在地下气藏资源的开采过程中,由于微观毛细力的存在,岩层的纳米缝隙中常常会有水层结构的滞留。这些纳米水层分布广泛,而且会大大降低气体在纳米缝隙中的扩散能力,进而影响整体的气体产量。那么,针对这一个问题,如何才能提高气体通过这些纳米水层的扩散能力呢?我们受启发于蛋白质内的离子通道结构以及疏水颗粒的自组装过程,提出了使用亲疏水pattern的Janus颗粒来帮助气体通过纳米水层的方案,从而提高气体通过水层的扩散效率。我们通过分子动力学模拟发现,这种亲疏水pattern的Janus颗粒可以在纳米水层中形成具有连续疏水通道的自组装结构。其内在的物理机制是Janus颗粒表面上的疏水部分之间的疏水相互作用。疏水相互作用使得Janus颗粒在纳米水层中相互靠近聚集,从而形成具有连续疏水通道的自组装结构。进一步的模拟结果表明,这些具有连续疏水通道的Janus颗粒自组装结构可以有效地提高气体分子通过纳米水层的扩散效率,其效果不仅比全亲水颗粒的效果要好,甚至比全疏水颗粒的效果也要好。而且,这些Janus颗粒表面还存在一些的亲水基团,因此可以与水层保持比较强的相互作用,保证了颗粒随着水流运动的能力。这些模拟结果,为提高气体通过纳米水层的扩散效率提供了新的解决思路,并且揭示了这种亲疏水pattern的Janus颗粒能起到这样效果的微观物理机制。接着,我们在前面研究工作的基础上,考虑到自然界中大部分的纳米水层往往不是纯水,而是带有各种各样的盐离子。例如,地下岩层缝隙中的纳米水层会带有部分碳酸盐;在实验上,也会利用带有盐离子的纳米水层来实现对混合气体的分离提纯。那么,气体通过这些含盐纳米水层是否会表现出不同于通过纯水水层的性质与现象?基于分子动力学模拟,我们对比了气体分子通过盐水水层和纯水水层两者扩散行为的差异。模拟结果表明,气体通过盐水水层的扩散效率相比于其通过纯水水层的扩散效率要低的多。针对这一结果,我们首先分析了气体在两种纳米水层中的溶解度和内扩散速度,发现这两个因素都不是导致气体在含盐纳米水层中受阻扩散的最主要因素。我们进一步分析了气体在气-液界面附近的密度分布,发现气体在界面上有明显的吸附聚集行为。气体在界面上的聚集形成了一个浓度势垒,使得气体在通过气-液界面时会有一个与扩散方向相反的反向流存在,表现为气体不容易通过界面进入到纳米水层内部。通过计算我们还发现,气体通过纳米水层的扩散效率与气体在气-液界面的浓度势垒之间存在一个近似负的线性相关性。这一结论,可以使我们更深入地理解气体通过纳米缝隙中水层的扩散行为,并为提高气体扩散效率提供了一定的参考价值和现实意义,是对我们前面工作不可或缺的延伸和补充。 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 108 |
| 源URL | [http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/31192]  |
| 专题 | 上海应用物理研究所_中科院上海应用物理研究所2011-2017年 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 方钢. 气体在纳米水层中扩散的理论研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 2018. |
入库方式： OAI收割
来源：上海应用物理研究所
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