高温固体氧化物电解池模拟分析
文献类型：学位论文
| 作者 | 侯权 |
| 答辩日期 | 2018-12-01 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) |
| 授予地点 | 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) |
| 导师 | 朱志远 |
| 关键词 | 高温固体氧化物电解池 计算流体力学模型 氧分压 电解池结构尺寸 积碳 |
| 英文摘要 | 钍基熔盐堆(TSMR)与高温电解系统(HTE)耦合可用于电解制氢以及电解二氧化碳制一氧化碳,且可达到非常高的制氢和一氧化碳效率,实现核能高效利用以及CO_2减排等方面的重大需求。高温电解系统中的固体氧化物电解池(SOEC)是一种新型的能源转换工具,可以将电能和热能转化为化学能,具有高效、清洁的优点。现阶段研究SOEC的主要方法由实验和模拟两种方法。由于现有的SOEC实验不能观测到SOEC内部的气体分布、电流密度分布以及温度分布等情况,但是气体分布、电流密度分布以及温度分布直接关系到电解池稳定性以及持久性等而性能。然而模拟研究具有很多实验不具有的优势,如经济性好、耗时短、能够分析电解池内部情况等诸多优点;并且数值模拟方法在监测、设备开发、优化、效果预测方面体现了重要价值。本论文通过高温电解水蒸气制氢实验数据为依据,采用ANSYS FLUENT软件中User Define Function(UDF)开发高温固体氧化物电解池(SOEC)三维CFD模型,并将模型扩展到高温电解二氧化碳制一氧化碳以及CO_2/H_2O共电解。通过SOEC三维CFD模型分别研究了氧分压对电解池性能的影响、电解池结构和尺寸对电解池性能的影响、电解二氧化碳积碳问题、逆水煤气转化反应对共电解的影响以及连接体对共电解性能和积碳的影响,研究内容和结论分别如下:(1)研究固体氧化物电解池的氧电极上通入不同氧分压的吹扫气对电解池反应特性的影响,文中所研究的氧分压范围为1.01×10~3–1.0×10~5 Pa。结果表明,可逆电压随着氧分压的提高而增大,然而由活化极化、欧姆极化和浓差极化共同作用导致的极化电压随着氧分压增大而降低。在低电流密度时氧分压越小固体氧化物电解池性能越好,而在高电流密度时氧分压越大固体氧化物电解池性能越好。因此在低电流密度时采用低氧分压吹扫气有利于降低电解过程的耗电量,在高电流密度时采用氧气作为吹扫气有利于减少电解水的电能消耗并能够得到纯氧作为副产物以提高经济价值。(2)基于计算流体力学软件建立了平板式SOEC电解池三维模型来研究其尺寸和结构对电解反应特性的影响,文中所用的电解池平面尺寸为4×4 cm~2,8×8cm2和16×16 cm~2,所用流道结构为顺流型、逆流型和交叉流型。结果表明,相同边界条件下,交叉流型的电解池比逆流型和顺流型的电解池具有较高的电解性能。逆流型电解池与顺流型和交叉流型电解池相比具有较小的电流密度和温度梯度。工作电压低于热中性电压时,电解池尺寸对电解性能影响不大。当工作电压高于热中性电压时,电解池尺寸越大时电解电流密度越大;然而电解池中温度和电流密度分布的均匀性也会随着电解池的尺寸增大而变差,即产生明显的梯度分布。通过适当增大所通入的H_2O/H_2混合气体量即减小H_2O的整体反应比可以缓解由电解池尺寸的增大引起的温度和电流密度梯度分布。经过计算分析可知,对于有效面积为16×16 cm~2的电解池,当反应物中水蒸气整体反应比为70%时,在1.35 V的电解电压下,电解电流密度可以达到8033 A/m~2,且电解池中的温度和电流密度分布均匀性均有所改善。(3)通过高温电解二氧化碳3D-CFD模型,C-H-O三相图和电解池阴极中碳元素摩尔分数分布图分析电解池中容易积碳区域,同时分析温度、气体反应率和电极孔隙率对积碳的影响。结果表明,位于气体出口处阴极与电解质交界面容易发生积碳,且积碳主要集中在连接体肋片下方的位置。当温度为1123K时电解池几乎没有易于积碳的位置,气体反应率越大电解池容易积碳的区域越多,由于孔隙率对气体扩散的影响,当气体整体反应率为73%时阴极与电解质的界面上已经出现容易积碳的区域,并且孔隙率越小越容易发生积碳,通入的保护气体一氧化碳越少电解池越不易出现积碳现象。高电流密度、较低操作温度、高气体转化率和较小的电极孔隙率容易促进电解池电解二氧化碳中积碳问题的发生,因此选择合适的温度和气体传化率以及提高电解池孔隙率来控制积碳问题的发生。(4)通过H_2O/CO_2共电解模型模拟不同尺寸连接体的电解池中发生的共电解反应,分析连接体尺寸对共电解性能以及积碳的影响。结果表明,连接体肋片尺寸为0.8mm时电解池的性能最好,然而肋片的尺寸越小电解池的电流密度分布越均匀。肋片的尺寸会影响到气体在电极中的扩散情况,尺寸越大气体扩散越不利因而阴极与电解质交界面上越容易产生积碳,然而尺寸越小容易产生较大的接触电阻以及影响电流的分配传输,因此对于电解池采用0.6-0.8mm的肋片可以有效的平衡各方面的因素得到最优的结果。 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 165 |
| 源URL | [http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/31203]  |
| 专题 | 上海应用物理研究所_中科院上海应用物理研究所2011-2017年 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 侯权. 高温固体氧化物电解池模拟分析[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 2018. |
入库方式： OAI收割
来源：上海应用物理研究所
浏览0
下载0
收藏0
其他版本
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。