赣杭铀成矿带是我国最大的火山岩型铀成矿带，大茶园（661）铀矿床是该成矿带东段最重要的火山岩型铀矿床，矿体赋存于晚中生代磨石山群九里坪组流纹岩中。为探讨该铀矿床成矿物质来源，对采自大茶园铀矿床中的脉石矿物开展了系统的C-O和Sr-Nd同位素研究。结果表明，成矿流体中矿化剂∑CO₂主要来源于地幔，部分来自于基底大理岩或沉积碳酸盐岩碳；成矿期后方解石碳同位素组成靠近基底大理岩或沉积碳酸盐岩组成，可能主要为壳源碳酸盐岩的贡献；成矿期流体中∑CO₂以HCO₃^-为主，CO₂去气作用为方解石沉淀形成的主要机制。成矿期不同阶段方解石与萤石的Sr、Nd同位素组成没有明显差别且变化较小，显示矿床中脉石矿物的同源性。通过与基底陈蔡群变质岩和盖层火山岩的Sr、Nd同位素组成对比发现，成矿期萤石与盖层火山岩具有类似的Sr同位素组成，表明大茶园铀矿床成矿物质以壳源为主，主要来自于赋矿火山岩，而Nd同位素进一步表明成矿物质可能来源于赋矿的流纹岩。岩石圈伸展控制着富CO₂热液的形成，富CO₂热液在上升过程中萃取壳源（尤其是富铀火山岩）中成矿物质，并在有利的成矿部位通过CO₂去气作用导致铀沉淀成矿。