目前，随着电子电力行业以及能源等领域的快速发展，电子集成电路、电子器件与电子设备等的功率密度越来越大，带来的散热问题日益突出。电子器件与设备工作时产生的热量会导致其工作温度升高，并对其性能及寿命造成严重影响。现有的柔性导热绝缘复合材料仍存在导热系数低、无法同时满足导热绝缘及柔顺性、制备方法不能大规模生产等问题，难以满足电子电力行业发展的需求，基于此，具有高导热性能且可工业化制备的柔性导热绝缘复合材料，在电子电力行业以及能源领域具有巨大的应用前景。本论文针对上述问题，拟尝试通过设计3D填料网络结构、取向结构以及层状结构等来制备导热绝缘硅橡胶复合材料，旨在提高复合材料的导热性能，同时保证材料的绝缘性能，兼顾材料的柔顺性等性能，并对导热绝缘硅橡胶复合材料在复合绝缘子领域的应用进行探索。本论文的主要研究内容及结果如下：（1）以一维碳纳米管（1D Carbon nanotubes，CNTs）与二维氮化硼（2D Boron nitride，BN）通过机械共混法在硅橡胶（Silicone rubber，SR）基体中制备了3D混合填料网络的SR/BN/CNT导热复合材料。考察了极少量（0.0005 vol.%~0.25 vol.%）的1D CNTs与2D BN（12.6 vol.%）构成3D填料网络对复合材料导热绝缘以及力学性能的影响。研究发现，加入0.25 vol.% CNTs制备的样品SR/BN/CNT0.25（BC 0.25），其导热系数比SR/BN复合材料（B30）和纯SR分别提高25%和75%。SR/BN/CNT复合材料的体积电阻率比B30略有提高，并且具有与B30相当的击穿强度（23 kV mm-1）。另外，加入少量CNTs可以提高SR/BN/CNT复合材料的拉伸强度，同时复合材料的弹性模量增量远低于导热系数的增量，柔顺性较好。采用硅烷偶联剂A-171改性SR/BN/CNT复合材料，可将导热系数提高约10%，同时提高击穿强度，并降低介电损耗。（2）以SR和BN为原料，采用机械剪切法和两步固化法制备了在垂直方向取向的SR/aligned-BN（SR/ABN）复合材料。考察了不同BN含量的SR/ABN复合材料在垂直方向的导热绝缘性能。实验结果表明，SR/ABN 150（ABN 150）在垂直方向上的导热系数可达到5.4 W m-1 K-1，与SR/BN 150（BN 150）相比，其导热系数增量I1和I2分别为33和6.3。采用有效介质近似（EMA）模型分析表明，SR/ABN复合材料的界面热阻RBd3为2.5×10-8 m2 K W-1，比RBd1及SR/BN复合材料在相同填料含量时的RBd3都约低一个数量级。红外热成像分析表明，ABN 150的表面升温和降温的速率最快，到达稳定温度的时间最短，具有优异的传热响应和热传导性能。SR/ABN复合材料比SR/BN复合材料在垂直方向上具有更低的线性热膨胀系数，不易受热产生形变。同时，SR/ABN复合材料的体积电阻率大于1016 Ω?cm，电绝缘性能优异。（3）以BN和膨胀石墨（Expanded graphite，EG）为原料，采用机械剪切法制备了层状SR/aligned BN-SR/aligned EG（SR/ABN-SR/AEG）复合材料。考察了取向和导热层SR/AEG与绝缘层SR/ABN交替间隔叠加的多层复合结构对复合材料导热和绝缘性能的影响。研究发现，在SR/ABN-SR/AEG复合材料中，BN与EG在SR基体中呈现非常整齐有序的沿水平高取向的结构，SR/ABN-SR/AEG复合材料在水平方向的导热系数随层数的增加而增加，最高可达到23 W m-1 K-1，相对于单层随机无序分布的SR/BN/EG（SBE）复合材料和SR，SR/ABN-SR/AEG复合材料在水平方向上的导热系数分别了提高~180%和2个数量级，同时在垂直方向上的体积电阻率能够达到1014 Ω?cm，比SBE复合材料高约5个数量级，具有良好的绝缘性能。（4）采用不同形貌的氢氧化铝（Aluminium hydroxide，ATH）、无规则氧化硅（Irregular silica，IS）和球形氧化硅（Sphere silica，SS），通过机械共混法制备了SR/ATH、SR/IS、SR/SS复合材料。研究了填料的形貌对复合材料力学性能、导热性能、电性能的影响，并对其导热性能与耐电弧老化性能之间的关系进行分析。结果表明，采用氧化硅制备的SR/IS和SR/SS复合材料的拉伸强度可达到6.5 MPa及6.6 MPa，是SR/ATH的近2倍，击穿强度E0分别为24.9及24.8 kV mm-1， 高于SR/ATH的18.9 kV mm-1。球形形貌使SS颗粒具有良好的相容性和加工性，制备的SR/SS复合材料具有最高的断裂伸长率、最小的弹性模量、最低的内耗值、极低的介电损耗及最好的热稳定性，并且在高温区域具有最好的导热性能。在高温区散热性能及热稳定性良好的SR/SS复合材料经电弧老化后也具有最好的表面耐电弧蚀损性能。