砷在大亚湾沉积物-水相界面的地球化学行为及其影响因素
文献类型：学位论文
| 作者 | 刘锦军 |
| 答辩日期 | 2019 |
| 授予单位 | 南海海洋研究所 |
| 导师 | 徐向荣 |
| 关键词 | 大亚湾，沉积物，砷，地球化学，富营养化 |
| 学位名称 | 博士 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 其他题名 | Arsenic geochemical behaviors in sediment-water interface of Daya Bay and the impacts of environmental factors |
| 英文摘要 | 由于海湾及其流域的高强度人类开发活动，氮、磷营养盐大量输入湾内，水体富营养化逐渐成为全球近岸海域面临的最主要环境问题。然而，在半封闭性海湾中，营养物质易长期滞留聚集，还可能爆发赤潮导致溶解氧降低，致使沉积物中重金属的地球化学行为与开阔海域有所不同。砷（As）虽然是类金属，但其化学性质与重金属相似且其价态更加复杂，因此，As往往与Cd、Pb等重金属被一起研究，甚至被重点关注。为了研究富营养化条件下海湾重金属污染物的地球化学行为，本论文以位于中国南海北部的典型亚热带半封闭海湾-大亚湾为研究对象，调查了沉积物中As、Cd、Pb等重金属的含量、形态及来源并进行生态风险评估；分析不同环境因素如溶解氧、盐度和氮、磷营养盐条件影响下，沉积物中As、Cd、Pb等重金属的释放响应规律和生物有效性响应特征；探讨As在沉积物中的高分辨率分布特征及其在沉积物-水相界面处的迁移动力学过程；考察溶解氧对As在沉积物中的高分辨率分布特征、As在相界面的迁移动力学过程及沉积物中微生物群落多样性的影响。主要研究结论如下：（1）采集了大亚湾海域14个站点的表层沉积物样品，分析了沉积物中重金属的含量和形态特征，并利用改进的风险评价指数评估了沉积物中重金属的生态风险。结果表明，Cr、Cu、Zn、As、Cd和Pb的含量范围分别是36.38-90.33、9.54-61.32、33.54-207.33、7.80-18.43、0.13-0.43和15.89-30.01 mg/kg；南海石化基地、惠州港和水产养殖区附近是主要的污染区域；Cd和As是最主要的污染因子，其生物有效性分别为68.14和32.74%，造成的潜在生态风险分别达到“很高”和“中”的级别，占总潜在生态风险指数的75.72和14.05%。（2）室内单因素微宇宙实验研究结果表明，极端厌氧条件（0-2 mg/L）会促进沉积物中Pb、Cd、Cu和Cr向上覆水中的释放；高盐或高氮营养盐条件下，沉积物中的As和Zn向上覆水中释放的程度得到显著提高；溶解氧降低、盐度升高或氮、磷营养盐的升高都会提高沉积物中Zn、Pb、Cd、Cu、As和Cr的生物有效性，并促进重金属由沉积物向上覆水的释放；大量磷酸根离子与重金属离子结合形成金属磷化物沉淀可能是造成高磷营养盐水体中重金属浓度较低的主要原因。（3）利用新型扩散梯度薄膜被动采样技术（DGT）首次原位研究了大亚湾不同特征功能区沉积物中As(III)和As(V)含量的高分辨率垂直分布特征，并结合通量吸附-解吸模型（DIFS）模拟出As在沉积物-水相界面的动力学过程。结果表明，As在表（0-20 mm）、底层沉积物（20-100 mm）中的主要赋存形态分别是As(V)和As(III)；养殖业是大亚湾表层沉积物中As的重要来源，As(V)是其沉积物中的主要累积形态；模型拟合结果表明，养殖区沉积物是As污染物的主要“储库”，对间隙水As浓度的变化具有较强的补偿响应能力和极短的响应时间，而养殖区、港口和石化基地附近的沉积物中存在一定程度的As(V)释放风险。（4）联用新型扩散梯度薄膜被动采样技术（DGT）和高分辨平衡间隙水采集技术（High-Peeper）开展溶解氧对As在沉积物中迁移行为影响的微宇宙实验。厌氧或好氧均能促进表层沉积物As由间隙水向上覆水释放，降低沉积物和间隙水的As含量，底层间隙水As也会有一个向上的补偿响应过程；As在表、底层沉积物中的主要赋存形态分别是As(V)和As(III) ，但溶解氧增加可以促进表层沉积物中的As(III)转变为As(V)，对底层影响不大。当As在固液相间重新达到分配平衡后，厌氧和好氧的作用会降低，沉积物向间隙水释放和补偿As的能力会重新降低，延长补偿响应时间。厌氧条件会减低沉积物中微生物的物种总数、菌群丰度和菌群多样性，但是会提高变形菌和Sulfurimonas属微生物的比例。本研究利用被动采样技术开展微宇宙实验，研究了溶解氧、盐度等不同环境因子对As在沉积物中地球化学行为的影响。证实沿岸人类活动是造成大亚湾重金属污染的主要原因，缺氧条件不仅会提高沉积物中As的可迁移性，提升沉积物补偿间隙水中As浓度变化的能力，促进As向上覆水释放的过程，还会促使沉积物中As(V)向As(III)转化，提高沉积物中变形菌和Sulfurimonas属微生物的比例。这些研究结果对于揭示砷在沉积物-水相界面的迁移行为具有重要的参考意义，也为大亚湾的重金属污染防控工作提供重要的科学支持。 |
| 源URL | [http://ir.scsio.ac.cn/handle/344004/18170]  |
| 专题 | 南海海洋研究所_学位论文（博士） |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 刘锦军. 砷在大亚湾沉积物-水相界面的地球化学行为及其影响因素[D]. 南海海洋研究所. 2019. |
入库方式： OAI收割
来源：南海海洋研究所
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