中国科学院机构知识库网格
Chinese Academy of Sciences Institutional Repositories Grid
珠江中的锌及其同位素地球化学研究

文献类型:学位论文

作者王中伟
答辩日期2019
文献子类博士
授予单位中国科学院大学
授予地点中国科学院地球化学研究所
导师陈玖斌
关键词珠江 锌同位素 源解析
其他题名Geochemistry of Zn and its isotopes in Pearl River
英文摘要

锌是一个比较活泼的过渡金属元素,主要以Zn2+形式存在于大气圈、水圈、生物圈和固体地球中,并广泛参与到各种地质作用中。锌在工业、生物医学、食品业等人类活动中被大量使用,预计2019年人类对精锌的需求量将达到1512万吨。同时锌是生命活动必需的一种微量元素,是生物体内多种酶或辅酶的组成成分,对生物的生命活动起着重要作用。虽然锌是生物生命必需的微量元素,但在高浓度时却成为有毒元素。据估计每年有超过300万吨锌被人为释放到环境中,势必改变自然环境锌的生物地球化学行为和循环,甚至会造成锌污染。锌同位素已成为认清锌在自然界中的生物地球化学循环的新手段,这得益于锌同位素测试的技术手段的成熟和提高,主要是多接收电感耦合等离子体质谱仪(MC-ICP-MS)测试技术的应用。大量学者为了解不同储库中锌同位素变化,对不同样品的锌同位素组成进行了测定。而不同的锌同位素组成,反应了不同的地质作用和机理,对掌握锌在自然界中的生物地球化学循环意义重大。随着不同储库中锌同位素变化的发现,锌同位素在成矿预测与行星演化、全球气候变化示踪、污染源及人为活动影响示踪和生命医学等研究领域被大量应用。河流在元素的全球生物地球化学循环中起着重要作用,更与人类活动息息相关。在地球表层复杂的“关键带”中,岩石或土壤风化的产物会最终汇集到河流中并被运移到海洋。在全球物质循环中,河流承载了从陆地到海洋近90%的物质。同时,在人口集中和工农业活动密集的地区,河流不但提供了水源,更是众多人类活动排放的废弃物的载体,因此,很容易受到污染。目前,河流锌同位素研究主要集中在欧洲和美洲地区,很多过程机制还未被完全认知,特别是这些研究主要针对的是背景区河流或人为污染的小型河流,大型人为干扰河流研究几乎仍是空白,更没有对大型人为干扰河流中不同时间(季节)和空间(上游到下游)上锌同位素的系统研究。珠江年径流量在我国仅次于长江,具有特殊的地理位置和经济地位,然而对于流域内重金属锌的来源、迁移转化、演变机制以及潜在的环境风险等方面的研究几乎还是空白。本研究在洪水期(2015年5月)和枯水期(2015年12月)分别采集了珠江流域内干流和主要支流的样品。同时为了获取不同源中的锌同位素组成谱,本研究还收集了流域内典型的基岩、土壤、地下水、生活污染、工业废水和矿山废水等样品。通过分析以上样品中的水化学参数、主微量元素浓度、有机质含量(碳、氮和磷),结合锌同位素数据,取得了以下结论:(1)珠江流域水体中HCO3-和Ca2+分别是最主要的阴、阳离子;珠江悬浮颗粒物的化学组成含量由高到低依次为:Al3+>Fe3+>K+>Ca2+>Mg2+>Ti4+>Na+>Mn2+。其中易溶元素Mg2+、Ca2+和Na+相对上地壳亏损,浓度低于世界平均值,表明流域风化强度高。其他元素浓度和世界河流中的平均值接近,受人为活动影响不大;(2)珠江溶解态锌浓度的变化范围为0.1-9.7μg/L,平均浓度为1.2μg/L,略高于全球河流中的锌浓度0.6μg/L;珠江及其支流悬浮颗粒物中锌浓度范围为91.3-908.6μg/g,平均值为279.2μg/g,和世界河流中的平均值接近,相对上地壳富集;(3)珠江中溶解态锌同位素δ66Zn组成范围-0.26-1.19‰,总体高于全球其他河流中的δ66Zn值;悬浮颗粒物中锌同位素δ66Zn变化范围为0.19-1.33‰,平均值为0.77‰;(4)内部过程(生物吸收和颗粒物吸附)不是造成珠江锌同位素变化的主要原因;(5) 珠江溶解态锌主要来自不同源的混合,其中碳酸盐风化为主要贡献源,人为源次之,“湖库水”不容忽视。结合端元混合模型计算出碳酸盐的贡献比例范围为30-80%,自然源作为珠江溶解态锌的主要源平均贡献超过60%。人为源贡献比重从上游到下游逐渐增加,贡献比例不超过50%,流域内平均值贡献为25%。“水库效应”形成的“湖库水”的贡献平均值为15%;(6)珠江悬浮颗粒物中锌主要来自不同的自然和人为源的混合,其中以硅酸盐和碳酸盐为主,从上游到下游人为源贡献逐渐增加。来自硅酸盐的贡献平均值为40%左右,采样点M10中来自硅酸盐的贡献是最大的,接近90%;人为源贡献比例平均值20%左右。碳酸盐的贡献平均值为40%左右,且向珠江下游逐渐递减;(7)“水库效应”明显影响珠江中锌及其同位素地球化学,具体表现为:流域碳酸盐基岩风化后进入河流,受到上游河流大坝拦截,“水库效应”致使含碳酸盐矿物多的悬浮颗粒物吸附更多溶解态中的锌而沉淀到库底,结果使得溶解态锌浓度降低,锌同位素偏轻。悬浮颗粒物中最终具有低锌、高钙浓度和偏重的锌同位素(比碳酸盐偏重0.30‰左右)的特征;(8)珠江溶解态锌同位素δ66Zn值高于已报道的全球其他河流的值,主要是由于碳酸盐基岩对珠江中锌的贡献。表明前人的研究可能低估了流域基岩以碳酸盐岩为主的入海河流中的δ66Zn的值。尽管这个开放性问题需要进一步开展工作,珠江流域锌同位素研究为平衡海洋中的锌同位素提供了新视野。

语种中文
页码106
源URL[http://ir.gyig.ac.cn/handle/42920512-1/10728]  
专题地球化学研究所_研究生
推荐引用方式
GB/T 7714
王中伟. 珠江中的锌及其同位素地球化学研究[D]. 中国科学院地球化学研究所. 中国科学院大学. 2019.

入库方式: OAI收割

来源:地球化学研究所

浏览0
下载0
收藏0
其他版本

除非特别说明,本系统中所有内容都受版权保护,并保留所有权利。