基于过硫酸氢钾活化的催化剂构筑及机理研究
文献类型:学位论文
作者 | 王彦斌![]() |
答辩日期 | 2018-02-08 |
文献子类 | 博士后 |
授予单位 | 中国科学院生态环境研究中心 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 赵旭 |
关键词 | 过硫酸氢钾 单线态氧 硫酸根自由基 有序介孔碳,石墨化氮化碳 Singlet Oxygen Sulfate Radicals Ordered Mesoporous Carbon Graphic Carbon Nitride peroxymonosulfate |
学位名称 | 工学 |
学位专业 | 环境工程 |
其他题名 | The construction of heterogeneous catalysts and the study of mechanism for peroxymonosulfate activation |
英文摘要 | 水中难降解有机污染物的氧化 去除是环境 领域关注的 问题之一。 我们知道过硫酸盐能够通过多种方式被 活化产生 硫酸根自 由基( SO 4 ·-) 。 近年来 过硫酸盐 活化在 水体净化 、 土壤或地下水修复等领域展现出巨大的应用前景而备受关注 。然而,目前报道的异相催化剂活性较低,相关 的催化反应机理 有待进一步研究。本课题选择过硫酸氢钾( PMS )为活化对象,以提高有机污染物降解效率为目的结合自由基屏蔽实验、光谱及电化学等手段,研究 PMS 活化过程中的反应机理。主要研究内容和结果如下所示: (1) “一锅法”制备了氧化 钴掺杂 的有序 介孔碳 Co OMC 复合催化剂 ,它可以高效 活化 PMS 降解苯酚 ,其催化活性明显高于文献报道的 Co 3 O 4 和 CoFe 2 O 4 。同时 对七 种典型 的 难降解有机污染物 均表 现出 较 好的 去除效果 。 Co OMC /PMS体系的氧化性能与溶液 pH 有 关 碱性 条件 有利于有机污染物 的氧化去除 。 HCO 3 、Cl 和腐殖酸等可以促进苯酚的降解,而 H 2 PO 4 则对苯酚降解有一定的抑制作用。Co OMC/PMS 体系中同时存在有多种 活性氧物种 ,包括 OH 、 SO 4 、 O 2 · 和 1 O 2 。在初始 pH 为 6.0 时 苯酚降解主要归因于 O 2 · 和 1 O 2 的作用 初始 pH 为 1 1.0时 OH 和 SO 4 (2) 采用软模板法制备了硼掺杂 的有序介孔碳 B OMC )催化剂。 相比于 (3) 制备了 单原子 Ag 掺杂的介孔 g C 3 N 4 Ag mpg C 3 N 4 复合催化剂, PMS显著提高了光催化降解 双酚 A 的活性 这归功于以下几点 1 Ag 的掺杂减小了 g C 3 N 4 的带隙宽度 促进了可见光的吸收 2 g C 3 N 4 导带上的光生电子可以传递给具有较低费米能级的 Ag ,促进光生电子 空穴的分离;( 3 PMS 起到电子受体的作用,促进光生电子 空穴分离,且 可以 被光生电子激发产生 SO 4 · ,极大地提高了光 催化 氧化 的 能力。 (4) 通过简单的 KBH 4 还原的方法制备了 Pd 纳米粒子修饰的 g C 3 N 4 Pd/gC 3 N 4 复合催化剂 。 该催化剂对活化 PMS 降解双酚 A 表现出优异的催化活性在 0.1 g/L 催化剂投加量、 PMS 浓度 1.0 mM 的条件下, 20 mg/L 的双酚 A 在 60min 内的去除率可以达到 91% 。根据自由基屏蔽实验、 ESR 及自由基定量结果发现, Pd/g C 3 N 4 /PMS 体系中主要的活性氧物种为 O 2 · 和 1 O 2 ,而不是 ·OH 和 SO 4 · 。 |
语种 | 中文 |
页码 | 85 |
源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/41541] ![]() |
专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 王彦斌. 基于过硫酸氢钾活化的催化剂构筑及机理研究[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2018. |
入库方式: OAI收割
来源:生态环境研究中心
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