电化学方法去除及回收水中五价锑研究
文献类型:学位论文
作者 | 曹迪 |
答辩日期 | 2019-06 |
文献子类 | 博士 |
授予单位 | 中国科学院生态环境研究中心 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 赵旭 |
关键词 | 五价锑,电混凝,电沉积,绿锈,水合电子 Pentavalent Antimony, Electrocoagulation, Electrodeposition, Green Rust, Hydrated Electrons |
学位名称 | 工学博士 |
学位专业 | 环境工程 |
其他题名 | Removal and reclamation of Pentavalent Antimony from Water Using Electrochemical Methods |
英文摘要 | 锑,化学符号Sb,是一种有毒金属。含锑化学品的主要用途为制造阻燃剂,聚酯合成催化剂,以及制备铅锑合金等。我国是世界上锑的最主要产区,由此带来的含锑重金属废水的治理问题十分严重。锑具有多种价态,在水体中主要以正三价以及正五价两种存在形式。在常规的水处理方法如混凝沉淀等过程中,五价锑较三价锑更难得到去除。因此,如何在水处理过程中实现五价锑的高效去除,是含锑废水处理的难点问题之一。此外,能否在水处理过程中实现锑的资源化,也是值得研究的重点问题。在废水净化处理技术中,电混凝是一种有效处理重金属污水的手段。但传统电混凝技术对于五价锑的去除效率仍然较低,且电混凝技术只能将重金属从水相中转移到污泥中,无法实现重金属的彻底去除。本文针对上述问题,从如何提高电混凝中锑的去除效率和从水中回收五价锑及其相关机理方面进行了相关研究,首次阐明了电混凝除锑过程中絮体的关键组分,提出二价金属离子强化电混凝去除五价锑的方式。此外,首次提出了采用水合电子使五价锑还原为三价锑,并进一步实现了金属锑的电化学回收。本工作主要研究内容及结论如下: (1)在电混凝过程中对影响五价锑的去除因素、絮体形态和五价锑去除率之间的关系进行了研究。对于五价锑在电混凝的去除过程及相关影响因素的研究发现,在低溶解氧含量、弱酸性至中性的pH 条件下五价锑的去除效率显著高于高溶解氧含量、强碱性pH 值下五价锑的去除效率。分析发现,这是因为溶液中的溶解氧和酸碱性可以影响电混凝过程中絮体的形成。进一步对絮体进行解析后发现,在较低溶解氧、较低pH 条件下,电混凝过程中生成絮凝体的主要成分为具有层状结构的绿锈。在电流密度为5 mA cm-2 条件下,处理30min,即可实现五价锑(50 mg L-1)去除率达到96%以上。而在高溶解氧含量、强碱性环境下,五价锑在30 min 的去除率仅有70%左右。针对绿锈稳定性较低,容易转化为其他物质的特点,我们进一步通过向体系中加入适量亚硫酸钠的方式来提高电混凝过程中五价锑的去除效率,并发现亚硫酸钠的投加可以使得绿锈稳定存在,进一步提高了五价锑的去除效率。 (3)针对电混凝去除五价锑过程中会产生污泥,且无法实现五价锑的回收的问题,提出了一种将水体中的五价锑资源化的方法。利用水合电子的强还原性以及三价锑可在阴极还原回收这两种特性,我们提出,利用紫外光激发亚硫酸钠产生水合电子来还原五价锑,并通过外加电场作用将锑回收到阴极,实现了锑的资源化。在这部分工作中,我们设计了紫外/亚硫酸盐/电沉积体系用于实现水中五价锑的回收。研究发现,水合电子可高效将五价锑选择性还原为三价锑。在紫外/亚硫酸盐/电沉积体系中,外加-1.2 V 电压,可以实现五价锑(约50mg L-1)在6 小时内几乎完全回收到阴极,有效地实现了五价锑的污水处理问题及锑的资源化。然而只有在溶液为中性及碱性条件下,水合电子才能高效产生。在本研究中,电化学体系中由于阴极析氢同时生成氢氧根会引起溶液的pH值升高,促进溶液初始pH 为酸性条件下水合电子的产生,实现酸性条件下五价锑的还原和电沉积回收。 |
语种 | 中文 |
页码 | 136 |
源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/42181] ![]() |
专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
通讯作者 | 曹迪 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 曹迪. 电化学方法去除及回收水中五价锑研究[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2019. |
入库方式: OAI收割
来源:生态环境研究中心
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