随着工业的发展和人类社会活动的加剧，环境污染问题日益严重。光催化PC ）和光电催化 PEC ）技术作为新型的能量转换技术可以将太阳能转换为化学能以去除污染物。然 而，光 光电催化对污染物的去除效率有待进一步提高。本文以提高光 光电催化效率为出发点，制备了四氧化三钴掺杂的碳化氮Co 3 O 4 g C 3 N 4 ）光催化剂和钒酸铋薄膜光阳极 BiVO 4 ），并通过引入过一硫酸盐 PMS 增强光 光电催化降解污染物的效率。研究的主要内容和结果如下：
      （1) 制备了具有可见光响应的Co 3 O 4 g C 3 N 4 催化剂，并将其用于降解双氯芬酸钠（DCF）。当Co 3 O 4 的名义掺杂量为 0.20% 时，该光催化剂表现出了最高的光催化活性。当在光催化体系（ 0.20% Co 3 O 4 g C 3 N 4 ）中引入 0.1 mM PMS 时，可见光下反应 30 分钟后， DCF 的去除率从 40% 提高到了 100%100%，相应的 伪一级动力学常数也从 0.00469 min 1 提高到了 0.08403 min 1 。考察了 DCF 初始浓度、PMS 初始浓度以及初始 pH 值对 DCF 降解效率的影响，结果显示，较高 PMS 初始浓度和较低的 pH 值有利于 DCF 的去除。 ESR 和自由基淬灭实验显示，硫酸根自由基（ SO4•−−）、羟基自由基 （•OH）以及光生空穴 h ++）是主要的活性自由基物种。根据以上分析，提出了可见光下 Co 3 O 4 g C 3 N 4 活化 PMS 的反应过程，Co 3 O 4 g C 3 N 4 中的 Co 2+ 可以激活 PMS 产生 从而转变为 Co 3+ 。随后， g C 3 N 4导带上的光生电子则通过形成的异质结构转移到 Co 3 O 4 的导带上促进 Co 3+ 的还原和 Co 2+ 的再生，从而实现对 PMS 的高效激活。此外， Co 3 O 4 上的光生空穴则转移到 g C 3 N 4 的价带上直接氧化有机物。
      (2）探讨了PMS对BiVO4光阳极光生电子和空穴分离效率的影响，并考察了光电催化体系协同PMS对有机物的降解情况。在偏压为0.25 V vs. SCE和PMS初始浓度为5 mM时，反应两小时后，双酚A（BPA）的降解效率由24.2%提高到了100.0%。光电催化协同PMS降解BPA的伪一级动力学常数是单纯光电催化降解BPA的17.9倍。ESR和自由基淬灭实验显示，SO4•−和•OH不是促进BPA降解的主要活性物种，光生空穴才是导致BPA快速降解的主要活性物种。为了探讨PMS的作用，构建了结构为BiVO4 (负极)|10 mg/L BPA|质子交换膜|5 mM PMS|铂丝(正极)的光催化燃料电池。结果显示，当在正极室中引入PMS后，可以促进负极室中BiVO4光电极对BPA的降解，同时，正极室中PMS的浓度也逐渐下降，这说明PMS可以在铂正极表面吸引电子从而促进BiVO4光电极上光生电子和空穴的分离，从而增强光电极对BPA的降解。光致荧光光谱和开路电压测试显示，PMS可以作为电子受体促进光阳极表面光生电子和空穴分离。结合光电化学分析结果，PMS可以吸引并接受来自BiVO4光阳极的光生电子，从而促进光生电荷的分离。与此同时，偏压可以抽取光阳极表面的多余电子到外电路，进一步促进光生电荷的分离，从而产生更多的光生空穴用以氧化去除有机物。
       （3) 将 光电催化协同 PMS 体系用于降解有机物污染物苯酚 PhOH 同时回收 贵 金属银。当 PhOH 初始浓度为 0.1 mM 、银离子 初始浓度为 0.1 mM 以及外加偏压为 0.25 V vs. SCE 时，反应 2 h 后 PEC 体系对 PhOH 的去除率为 42.8%银 在光阳极、阴极及溶液中的质量分布分别为 64.5 、 28.1 和 7.4 %%；添加 5 mMPMS 后， PhOH 的去除率为 96.9%96.9%，银在光阳极、阴极及溶液中的质量分布分别为 24.9 、 69.7 和 5.4 。通过 SEM XPS XRD 和原位拉曼等表征手段对反应前后的光阳极和阴极进行了测试分析 发现 ：在 PEC 体系中，光阳极表面沉积的银为金属银，阴极表面沉积的银是 Ag 2 O ；在 PEC/PMS 体系中，光阳极和阴极表面回收的银均是金属银。条件实验 研究了 PMS 浓度 和 偏压 对 PhOH 降解效率 以及银回收 的影响 。最后，分别研究有机物的降解和银离子的回收机理： 通过ESR 和自由基淬灭实验 表明 光生空穴是氧化 PhOH 的主要活性物种。结合光电化学分析测试 说明 PMS 和 Ag 作为电子受体促进了光生电子和空穴的分离，从而产生了更多的光生空穴降解 PhOH ；阴极电位和阴极电流测试显示 PMS 可以调控阴极电位适合银离子以金属银的形式沉积而抑制析氢反应的发生，与此同时，阴极电流也出现了极大的提升从而加速了 银离子在阴极的沉积。