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电控膜分离反应器及石墨烯导电膜的净水原理研究

文献类型:学位论文

作者孙境求
答辩日期2019-06
文献子类博士
授予单位中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师曲久辉 ; 胡承志
关键词水处理 膜分离 导电膜 电化学, 石墨烯 Water Treatment, Membrane Separation, Conductive Membrane, Electrochemistry, Graphene
学位名称工学博士
学位专业环境工程
其他题名Purification Mechanism of the Electro-Membrane Separation Reactor and Graphene Conductive Membrane
英文摘要

      水资源短缺是人类社会在发展过程中面临的全球性问题,水质净化回用是缓解该问题的重要手段。 膜分离 技术因其具有 工艺简洁、自动化程度高、出水水质优良 等 优点 在水处理中的 应用日益广泛 。膜污染问题严重制约了膜技术的推广应用,因此如何控制膜孔堵塞造成的不可逆污染是膜法水处理 研究的 核心问题 。 电化学 水处理技术由于其产生 的 絮凝、 氧化 、曝气 以及 电场作用 均可 不同程度的控制膜污染 通常作为预处理 单元与 膜技术组合。 此外 将 滤膜同时作为电极,利用膜电极的静电排斥以及电极反应,有望提高膜分离选择性 同时 获得更高水通量打破 trade-off”效应 。
      通过将超滤膜组件置于电化学 系统的电场区域,开发了 电絮凝 -膜分离一体式反应器( Electrocoagulation membrane reactor ECMR),利用 絮凝和电场的协同作用 既减缓 膜污染, 又提升 出水水质。 研究 发现, 电场作用提高了滤饼层孔隙率和亲水性,增加了出水通量 ,同时 较高的电流密度和弱酸性 pH条件 有利于更快地 形成 大的絮体进而有效地减少膜孔堵塞 ,控制不可逆污染 。在 ECMR反 应器的 基础上,通过 配置 形稳电极 功能 ,形成电絮凝 /氧化 -膜分离反应器( Electro-coagulation/oxidation membrane reactor ECOMR),利用 电场下氧化和絮凝的 联合作用 进一步改善了滤饼层的亲水性和孔隙率 ,更加 有效 地控制了 膜污染。 在ECOMR中, 电氧化过程破坏了腐殖酸的羧基官能团和芳 香 族结构,形成更疏松多孔的滤饼层 。与未进行预处理的超滤过程相比, ECOMR滤饼层的水接触角降低至 55.07°,通量提高 29.12%。 同时, 水解 絮体参与滤饼层生成降低了滤饼层与膜表面之间的亲和力, 因此膜污染更容易通过 物理清洗 脱除 。与传统 分体式的 电化学 -超滤 反应器 相比, 一体化的电控膜分离反应器系统的膜通量更高、 占地面积更小 、 更节能。
      开发了石墨烯导电膜,研究 了 石墨烯基 滤膜 的 水通道构建 与 选择性 截留 调控方法, 并 阐明了导电膜 的电场膜分离 选择性 机制。 通过在石墨烯膜表面修饰 含 氧基团 改善了膜表面亲水性,提高了水分子孔道尺寸及孔道周围的电荷密度, 使其兼顾 了高水通量 和 良好 截留性能。 通过 热还原及 MoS2片层材料插层手段 调控氧化石墨烯膜( graphene oxide membrane GOM)的 尺寸筛分效应和离子 -纳米通道相互作用, 对铜离子的选择性最大提高了约 25.5倍 。  在 电场作用下, GOM脱盐过程中 具有明显 的 电场响应 规律:在 GOM上施加与过滤方向相同的电场时,截留率降低;施加与过滤方向相反的电场时,截留率下降,且截留率与电场强度成正相关 。 电场的调控过程受到膜的层间距及膜表面电荷密度的 影响 ,层间距越小,电荷密度越大,对电场的响应越显著。分析发现 阳离子对电场的响应行为控制了 GOM整体 离子 的 渗透 行为。
      合成了更加稳定的 石墨烯水凝胶膜, 开发了 相应的 导电膜组件,将其同时作为滤膜和电极 (即膜电极 应用于 电控膜分离反应器。 研究表明,导电膜作为膜 阳极时 ,会因静电吸附作用导致 膜污染 加剧; 作为膜阴极时, 强化 的 静电排斥和原位氧化反应 减小了导电膜 表面 有机物分子量分布和含量 ,通量较不加电时最高可提高 9.83%。 静电排斥 作用是控制 膜污染 减缓的最主要机制,在膜污染控制贡献中占比为 83.01%。 可以 利用膜电极发生 的 原位氧化作用 清除膜污染、 恢复水通量 ,达到膜污染电清洗的目的。 通量恢复率 与电解质浓度、电清洗时间成 正比,优化条件下 电清洗的通量恢复率 可达 98%。 将导电膜应用于电控 膜分离反应器,达到了膜污染控制与原位电清洗的目的,为电控膜分离反应器的发展 与 应用提供了重要的科学依据 。

语种中文
页码161
源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/42285]  
专题生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
孙境求. 电控膜分离反应器及石墨烯导电膜的净水原理研究[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2019.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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