环己烷的催化氧化反应研究
文献类型:学位论文
作者 | 杨丹红 |
答辩日期 | 2008-06-10 |
文献子类 | 博士 |
授予单位 | 中国科学院研究生院 |
授予地点 | 中国科学院新疆理化技术研究所 |
导师 | 高林 |
关键词 | 环己烷 Schiff 碱 N-羟基邻苯二甲酰亚胺 离子液体 超声波 |
学位名称 | 博士 |
学位专业 | 有机化学 |
英文摘要 | 饱和烷烃的选择氧化具有十分重要的科学意义和应用价值。由于 C-H 键的键能大,极性小,所以活化困难,反应活性低。并且反应产物比原料更活泼,很容易发生深度氧化,生成二氧化碳和水等副产物。因此,寻找有效的烷烃选择氧化的方法,是一个非常有意义和具有挑战性的难题。本文旨在液相条件下,以分子氧为氧化剂,寻找对环己烷氧化高选择性催化剂。合成一系列Schiff 碱、Al2O3 固载型Schiff 碱和双醛淀粉Schiff 碱锰配合物催化剂,研究它们在环己烷氧化反应中的催化活性。通过对比实验,双醛淀粉-Schiff 碱锰配合物具有较好的催化活性,确定了该催化剂催化下环己烷氧化反应的最佳工艺条件。对Ishii 催化体系进行改进。一、通过浸渍法将Ishii 体系中金属离子固载到分子筛ZSM-5 上,研究了M/ZSM-5 ( M= Co2+、Mn2+、Fe3+、Zn2+、Ni2+) 在NHPI 催化氧化环己烷反应中的助催化作用。研究发现,负载后的金属离子能有效地起到助催化作用。二、将NHPI 桥联到高分子载体聚苯乙烯马来酸酐共聚物(SMA)上制得SMA-NHPI,与Co/ZSM-5 共同催化环己烷的非均相氧化反应。结果表明,SMA-NHPI与NHPI 几乎具有相同的催化活性,两种非均相催化剂可以通过简单的过滤与产物进行分离,简化反应后处理的同时,催化剂还可以重复使用。对比所有催化剂,以活性最高的催化剂考察离子液体、超声作用下环己烷的催化氧化反应。实验发现,使用离子液体为溶剂可使环己烷的转化率略有提高,环己烷氧化产物可通过倾析与离子液体分离,离子液体除水后可重复使用;超声对环己烷的非均相氧化反应有促进作用,环己烷的转化率随超声强度的增加而增加。 |
公开日期 | 2014-10-13 |
源URL | [http://ir.xjipc.cas.cn/handle/365002/3523] ![]() |
专题 | 新疆理化技术研究所_资源化学研究室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 杨丹红. 环己烷的催化氧化反应研究[D]. 中国科学院新疆理化技术研究所. 中国科学院研究生院. 2008. |
入库方式: OAI收割
来源:新疆理化技术研究所
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