石墨相氮化碳（g-C3N4）是一种潜力巨大的新型光催化材料，然而高效的光催化性能要求光催化剂具有宽的光吸收范围，持久的稳定性，高的电荷分离效率以及强的氧化还原能力。但是，单组份光催化剂通常难以同时满足所有要求。而构建非均相Z型光催化体系可以克服单组分光催化剂的缺点，满足上述要求。并且能增加氧化还原反应的位点，抑制载流子的复合，同时可以降低反应的活化能，从而提高光催化效率。本论文集中于苝酰亚胺（PTCDI/PI）改性g-C3N4复合光催化体系的构建及其光（光电）催化性能的研究。具体内容如下：一、通过在g-C3N4表面原位嫁接有机半导体苝酰亚胺，成功地构建了全固态Z-型异质结（PI-g-C3N4）；光催化去除一氧化氮（NO）效率显著增强。Z-型电荷转移机制将电子和空穴填充到增加的能级，从而将O2直接还原为H2O2，并将NO直接氧化成NO2。H2O2可以在不同位置（通过扩散）进一步将NO2氧化成NO3-离子，从而减轻催化剂的失活。解决了光催化去除NO过程中的两个主要问题，即NO的不完全氧化和光催化剂的失活。二、由于g-C3N4纳米片（NCN）边缘与表面的比例增加，边缘具有更高密度的-NH2。因此，改变g-C3N4的形貌，在NCN表面组装更多的PI，进一步提高g-C3N4的光催化性能。本部分通过在NCN上组装PI来构建纳米片状Z-型异质结（PIx-NCN），其中x为PI与NCN的质量百分比。PIx-NCN光催化产H2O2时表现出显著的增强效果，其中PI5.0-NCN的增强幅度最大。机理分析表明，PI的引入可以将H2O2的生成路径从单通道变为双通道。具体而言，光激发PI部分将其导带（CB）电子（e-）转移到NCN的价带（VB），从而增强了电荷分离。更多的电子用于还原O2，从而产生更多的H2O2。其次，PI部分的价带空穴具有比NCN（1.63 V）更正的电位（2.08 V），可以氧化OH-形成?OH（1.99 V），并通过第二通道转化为H2O2，从而提高H2O2的生成率。三、由以上两部分工作可知，PI在可见光照射下对NO去除和H2O2生成具有高度且稳定的增强效果。尽管如此，二元复合材料的实际应用仍受到缓慢的电荷转移机制的限制。因此，采用三步法成功构建了Z-型三元异质结（NCN/PI/rGO），并且通过不同的反应顺序同时合成了NCN/rGO/PI。在三元体系中，还原性氧化石墨烯（rGO）的引入顺序影响形貌结构和相之间的相互作用，并产生两种不同的电子转移模式，从而决定了不同的光催化氧化还原性能。其中，NCN/PI/rGO在可见光照射下同时对NO的去除和H2O2的生成具有优异的光催化活性。能带结构及电荷传输机制的分析表明NCN/PI/rGO体系产生了进一步的电荷分离，在rGO促进的Z-型异质结中，发生了两步电子转移过程（Z-型过程I：PI?NCN；过程II：PI?NCN?rGO）。电子转移过程I和II的同时发生进一步提高载流子的分离效率。同时，NCN/PI/rGO异质结在去除NO、生成H2O2的光催化过程中所表现出良好的稳定性，具有潜在的商业价值。四、本部分通过在氧化铟锡（ITO）导电玻璃表面原位自组装构建了PI基的给体-受体（D-A）超分子体系。自组装的PI表现出清晰的纳米纤维形貌及强的光电流响应。循环伏安（CV）测试中伴随着可逆的电致变色现象，颜色由红色到蓝色再到紫色的变化过程，主要归因于PI的两步单电子还原过程，即从中性分子到一价阴离子再到二价阴离子。通过紫外-可见吸收（UV-vis），电子自旋共振光谱（EPR）和肼的还原实验得以证明。同时，PI纳米纤维表现出高效稳定的光电催化制氢性能。其中第二种纳米纤维催化活性及稳定性最高，具有30%的法拉第产氢效率，具有潜在实际应用价值。结果表明，在偏压的驱动力下，沿纳米纤维长轴进行一维分子间堆叠，可有效分离和传输光生载流子，其在光电催化过程中起关键作用。本论文针对如何提高单一催化剂的可见光吸收、载流子分离效率，提出了由PI改性的复合光催化体系的构建。具有以下四个创新点：（1）开发出了一种新型全固态Z型光催化剂（PI-g-C3N4），其拥有更强的氧化还原能力。（2）证明了PI的引入将H2O2的生成途径由单通道变成双通道，进而提高了光催化活性。（3）构建了三相复合体系（NCN/PI/rGO），揭示了rGO可以更有效地提高载流子分离效率，提高二相异质结电子的利用率，提高光催化氧化还原能力。（4）提出了D-A结构的PI纳米纤维可以为催化剂的材料设计提供更多的选择，从而实现更高的光电催化效率，指导未来基于自组装超分子体系的光电催化研究。因此，本论文从基础理论研究的角度加深了对材料结构修饰、分子设计、形貌控制等性质对光（光电）催化反应活性的作用和规律的认识，为高效能、低成本的新型异质结催化材料的研究和开发提供了理论指导和技术支持。