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力化耦合作用下可溶解固体表面上的润湿动力学和接触线失稳

文献类型:学位论文

作者杨锦鸿
答辩日期2020-11-15
文献子类博士
授予单位中国科学院大学
授予地点北京
导师袁泉子
关键词溶解润湿,表面界面动力学,力化耦合,动量和质量输运,失稳
学位专业固体力学
其他题名The study on wetting dynamics and stability on dissolvable solid surface under mechano-chemical coupling
英文摘要

在生活中,长期使用的玻璃表面会变得浑浊,这是由于液体在玻璃表面浸润的时候对玻璃表面造成的溶蚀。我们将溶解润湿定义为液体在可溶解表面铺展的现象。溶解润湿是页岩油气开采、金属 3D 打印、药物溶解、微纳加工等领域中的瓶颈问题之一。本文通过理论和实验相结合的方法对溶解润湿动力学中的三个关键科学问题:固液相互作用中的力化耦合、质量和动量的耦合输运、接触线失稳机理和判据开展研究。在实验上,将染色标定方法和 Particle Image Velocity方法结合发展了新的流场和浓度场同步观测方法;在理论上,考虑溶解和润湿的耦合发展了 Onsager 变分原理用于分析溶解润湿的动力学过程和接触线失稳。本文的主要的研究内容和成果如下:

力化耦合影响了液滴的铺展和界面的演化。扩散主导下液滴的铺展过程可以分为两个阶段,分别受界面张力主导和溶解能主导。接触线附近溶质和溶剂分子的结构和相互作用决定了溶解能的大小,利用分子动理论和变分原理,我们廓清了液滴半径随时间变化标度律的范围。另外,界面上分子结构的改变导致了界面张力梯度的产生,从而引发了两种不同的输运模式,即: “平移模式抬升模式。随着界面张力梯度的增大,溶坑的曲率逐渐增加。通过相图阐明了润湿和溶解对界面形状的影响,根据固液界面的几何形状,进而估算其形成的时间。

Marangoni 对流、自然对流和扩散三者之间的竞争产生了三种类型的溶解润湿。I 类:溶解润湿内部的动量和质量输运由扩散主导,溶剂和溶质的流动是从基底到液滴顶部;II 类:内部的动量和质量输运由 Marangoni 效应和扩散主导,在液滴内部形成一对涡流,刚溶解的溶质主要经由液气界面输运;首次发现了 III 类溶解润湿:溶解润湿需要考虑重力的影响,液滴中存在两对流向相反的涡流,而溶质的输运主要集中在液滴下半部分的自然对流中。我们提出了新的无量纲数用于阐明不同类型溶解润湿形成的条件。

表面张力和溶解能的竞争导致了塔型失稳 (Pagoda Instability)。这是一种新的失稳现象,液体沿可溶性纤维的表面爬升的过程中,接触线会发生失稳滑落,纤维最后被溶解成宝塔的形状。液体的爬升过程伴随着纤维的溶解,溶质分子进入液体后被溶剂壳包裹,改变了系统的化学能,影响了接触线的运动。界面张力和溶解能的竞争导致了接触线的失稳,纤维半径和接触线高度满足 2/3 的标度指数。通过塔型失稳制备的针尖具有低毛细吸附力的特征,可以被用于制备 AFM 探针或者低吸附力的表面,具有广阔的应用前景。

在生活中,长期使用的玻璃表面会变得浑浊,这是由于液体在玻璃表面浸润的时候对玻璃表面造成的溶蚀。我们将溶解润湿定义为液体在可溶解表面铺展的现象。溶解润湿是页岩油气开采、金属 3D 打印、药物溶解、微纳加工等领域中的瓶颈问题之一。本文通过理论和实验相结合的方法对溶解润湿动力学中的三个关键科学问题:固液相互作用中的力化耦合、质量和动量的耦合输运、接触线失稳机理和判据开展研究。在实验上,将染色标定方法和 Particle Image Velocity方法结合发展了新的流场和浓度场同步观测方法;在理论上,考虑溶解和润湿的耦合发展了 Onsager 变分原理用于分析溶解润湿的动力学过程和接触线失稳。本文的主要的研究内容和成果如下:

力化耦合影响了液滴的铺展和界面的演化。扩散主导下液滴的铺展过程可以分为两个阶段,分别受界面张力主导和溶解能主导。接触线附近溶质和溶剂分子的结构和相互作用决定了溶解能的大小,利用分子动理论和变分原理,我们廓清了液滴半径随时间变化标度律的范围。另外,界面上分子结构的改变导致了界面张力梯度的产生,从而引发了两种不同的输运模式,即: “平移模式抬升模式。随着界面张力梯度的增大,溶坑的曲率逐渐增加。通过相图阐明了润湿和溶解对界面形状的影响,根据固液界面的几何形状,进而估算其形成的时间。

Marangoni 对流、自然对流和扩散三者之间的竞争产生了三种类型的溶解润湿。I 类:溶解润湿内部的动量和质量输运由扩散主导,溶剂和溶质的流动是从基底到液滴顶部;II 类:内部的动量和质量输运由 Marangoni 效应和扩散主导,在液滴内部形成一对涡流,刚溶解的溶质主要经由液气界面输运;首次发现了 III 类溶解润湿:溶解润湿需要考虑重力的影响,液滴中存在两对流向相反的涡流,而溶质的输运主要集中在液滴下半部分的自然对流中。我们提出了新的无量纲数用于阐明不同类型溶解润湿形成的条件。

表面张力和溶解能的竞争导致了塔型失稳 (Pagoda Instability)。这是一种新的失稳现象,液体沿可溶性纤维的表面爬升的过程中,接触线会发生失稳滑落,纤维最后被溶解成宝塔的形状。液体的爬升过程伴随着纤维的溶解,溶质分子进入液体后被溶剂壳包裹,改变了系统的化学能,影响了接触线的运动。界面张力和溶解能的竞争导致了接触线的失稳,纤维半径和接触线高度满足 2/3 的标度指数。通过塔型失稳制备的针尖具有低毛细吸附力的特征,可以被用于制备 AFM 探针或者低吸附力的表面,具有广阔的应用前景。

语种中文
源URL[http://dspace.imech.ac.cn/handle/311007/85591]  
专题力学研究所_非线性力学国家重点实验室
通讯作者杨锦鸿
推荐引用方式
GB/T 7714
杨锦鸿. 力化耦合作用下可溶解固体表面上的润湿动力学和接触线失稳[D]. 北京. 中国科学院大学. 2020.

入库方式: OAI收割

来源:力学研究所

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