新型碳纳米多孔材料，包括碳纳米管网络材料、石墨烯泡沫材料以及它们的复合材料，是由大量碳纳米管或者石墨烯片作为基本单元聚合而成的宏观块体多孔材料。这些多孔材料继承了碳管、石墨烯以及多孔材料的优点，具有优良的力学、电学、热学等性能，在光电器件、储能、环境、生物等众多前沿领域有着广阔的应用前景。目前，由于对该类多孔材料的变形以及性能调控机制缺乏充分认识，相关材料的设计改性与应用受到制约。本文建立了包含交联、考虑断裂等特性的碳纳米管网络材料、石墨烯泡沫材料以及石墨烯/碳纳米管复合多孔材料的力学模型，采用粗粒化分子动力学模拟与准静态实验相结合的手段，系统研究了这类碳纳米多孔材料在拉伸、压缩、剪切加载下的变形行为与断裂模式，重点考虑了单元间交联对材料宏观力学性能的影响机制，取得以下四方面成果：

（1）碳管网络材料的变形以及断裂模式。碳管网络材料在拉伸和压缩载荷下表现出不同的变形模式。在拉伸载荷下，当材料的交联密度超过某一临界值时，材料的变形模式由弯曲变形主导转变为弯曲-拉伸-弯曲三阶段主导模式。此外，存在另一临界交联密度，交联密度高于该临界值时材料由韧性断裂转变为脆性断裂。在压缩载荷下，材料的变形模式始终以碳管弯曲变形为主，与交联密度和压缩应变无关。

（2）石墨烯泡沫材料在简单剪切作用下的变形及断裂特征。石墨烯泡沫材料在剪切加载下呈现出明显的应变硬化特征。宏观应变硬化现象是由微观非局部断裂以及由此导致的石墨烯片的几何与应力重排布共同引发的。片间交联密度以及片层厚度可以对应变硬化特征进行调控。剪切刚度G随交联密度线性增加，与石墨烯片层数n之间满足标度率关系G ~ n^1.95。

（3）石墨烯泡沫材料塑性变形的微结构机理。提出“变形不均匀度”参数，并基于该指标揭示了石墨烯泡沫在拉伸作用下的“非局部塑性-局部塑性”二阶段塑性变形特征。拉伸应变小于临界值时，全局分布的不可逆微结构变化导致非局部塑性变形；超过临界应变后，断裂带附近集中出现的不可逆断键造成的局部变形成为主要的塑性来源。在压缩作用下材料中仅发生非局部塑性变形。

（4）石墨烯/碳纳米管复合材料的力学性能与调控机理。模拟和实验研究结果表明，相较于石墨烯泡沫，复合材料的拉伸强度、最大可拉伸应变、压缩刚度与压缩回弹性能均显著提高。从微结构演化的角度分析，碳管具有增强增韧、避免石墨烯片贴合的作用，因此可以改善复合材料性能。基于“变形不均匀度”参数，发现复合材料在拉伸作用下存在非局部塑性与局部塑性变形两个阶段。非局部塑性变形由全局分布的不可逆微结构变化导致；在局部塑性变形阶段内，石墨烯分离造成的断裂弱面出现后，碳管的不可逆伸长为局部塑性的主要来源。

上述结果为提升和优化碳纳米多孔材料的物理力学性能提供科学依据，对该类材料的性能优化以及工程应用具有重要的指导价值。