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作者 | 龙晴文
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答辩日期 | 2020-06
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文献子类 | 硕士
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授予单位 | 中国科学院生态环境研究中心
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授予地点 | 北京
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导师 | 张静
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关键词 | 氧化石墨烯,多孔,聚电解质,脱盐性能
graphene Oxide, Holey, Polyelectrolyte, Desalination
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学位名称 | 工学硕士
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学位专业 | 环境工程
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其他题名 | Desalination Performance of Polymer Polyelectrolyte Modified Graphene Oxide-based Membrane
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英文摘要 | 水是人类赖以生存的环境,而人类社会发展过程中伴随的人口快速增长以及工业化进程,造成了淡水资源的短缺。淡水资源的获取往往通过海水及含盐废水处理而来,因此脱盐技术成为研究热点,其中膜处理技术是该领域研究最多、应用最广泛的技术之一。膜脱盐技术一直朝着低能高效的方向发展,膜材料是其关键,为了进一步提高膜的脱盐效果、降低处理成本,一些新材料被研究与应用。氧化石墨烯良好的亲水性与机械性能,超薄的层状结构,片层间二维纳米通道的物理筛分作用,表面丰富的含氧官能团及其可修饰性,使其成为海水淡化、水处理和产能储能等方面有很大潜能的膜材料。但是其在水中的溶胀性,低水通量及对一价盐离子的低去除率限制了其实际应用。高分子聚电解质同时拥有高分子和聚电解质的性质,且可以通过共价键与氧化石墨烯紧密结合,因此,开展高分子聚电解质修饰氧化石墨烯基膜的脱盐性能研究,解决氧化石墨烯基膜稳定性问题,提高膜通量及脱盐率,具有重要的科学意义和较好的应用前景。本论文的主要研究内容如下:
1.氧化石墨烯(GO)—聚丙烯酸(PAA)复合膜的制备及其脱盐性能研究
运用改进的Hummer 法,采用预氧化及低、中、高温分别氧化的方式,成功制备了氧化程度较高的氧化石墨烯,采用真空抽滤的方法制得氧化石墨烯膜。在膜制备的过程中,引入酯化交联反应,使相邻的氧化石墨烯片层以化学键的形式连接到一起,并通过直接混合与浸没涂覆两种方法进行聚丙烯酸改性制得氧化石墨烯复合膜,对复合膜进行表征及脱盐性能测试。实验显示,经过交联的氧化石墨烯膜在水中稳定性更好,浸没涂覆制得的复合膜具有更好的脱盐率,膜通量与脱盐率随着PAA 浓度升高而升高,浸没涂覆75%(v/v)PAA 的复合膜通量为69.31Lm-2h-1MPa-1,0.5 g/LNaCl 脱盐率为42.95%,与未修饰的氧化石墨烯膜相比,分别提高了18%和24.9%。结果表明,氧化石墨烯表面修饰的高分子聚电解质可显著增强膜表面电位及膜表面亲水性,从而提高复合膜的通量和脱盐率。
2.多孔氧化石墨烯(HGO)—聚丙烯酸(PAA)复合膜脱盐性能研究
氧化石墨烯膜堆叠形成的二维纳米通道及片层间距的大小,对膜的通量和脱盐率有着重要的影响。为了进一步提高膜的通量和脱盐率,本研究采取双氧水对氧化石墨烯进行刻蚀,形成多孔氧化石墨烯,再用浸没涂覆的方法进行聚丙烯酸修饰,制得荷负电的多孔氧化石墨烯复合膜,对复合膜进行表征和脱盐测试。实验显示,刻蚀后的多孔氧化石墨烯层间距由原始的0.89 nm 减小至0.7 nm,刻蚀2h,涂覆20 wt% PAA 的复合膜具有238.21 Lm-2h-1MPa-1 的高通量及83.46%的高脱盐率(0.5 g/LNaCl),与氧化石墨烯膜相比,水通量提高3.94 倍,脱盐率提高33.25%。结果表明,刻蚀后多孔氧化石墨烯片层间的二维纳米通道发生改变,形成的多孔缩短了水分子传输路径,使膜具有更高的水通量,同时减小的层间距有利于盐离子截留,使多孔氧化石墨烯膜在拥有较高通量的同时保持了较好的脱盐率。
3.多孔氧化石墨烯(HGO)—聚二烯二甲基氯化铵(PDDA)复合膜脱盐性能研究
为了进一步提高复合膜的脱盐效果,并考察膜表面电荷性质对离子选择性的影响,利用PDDA 对多孔氧化石墨烯膜进行改性,制得荷正电的复合膜,对比荷正电膜(涂覆PDDA)与荷负电膜(涂覆PAA)对不同盐溶液NaCl、Na2SO4、MgCl2 的去除效果。实验显示,荷正电膜的脱盐率R(Na2SO4)<R(NaCl)<R(MgCl2),荷负电膜的脱盐率R(Na2SO4)>R(NaCl)>R(MgCl2)。刻蚀2h,涂覆8 wt% PDDA 的复合膜具有268.49 Lm-2h-1MPa-1 的高通量及87.86%的高脱盐率(0.5 g/L NaCl),与氧化石墨烯膜相比,水通量提高4.44 倍,脱盐率提高37.65%。结果表明,膜的脱盐率与膜表面电荷性质和盐离子电荷量密切相关,荷电膜对二价同离子一价反离子盐去除效果更好,与Donnan 排斥原理相符合。综合可见,氧化石墨烯基膜的脱盐作用是层间尺寸筛分与静电排斥的共同作用。
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页码 | 96
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源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/43644]  |
专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室
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推荐引用方式 GB/T 7714 |
龙晴文. 高分子聚电解质改性氧化石墨烯基膜的脱盐性能研究[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2020.
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