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新型污染物卤代咔唑的环境分布及CCZ2367暴露的代谢组学研究

文献类型:学位论文

作者陶吴群
答辩日期2020-08-21
文献子类博士后
授予单位中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师张淑贞
关键词关键词:卤代咔唑,新型环境有机污染物,持久性有机污染物,土 壤,代谢 组学
学位名称理学
学位专业生物学
英文摘要

       卤代咔唑(Polyhalogenated Carbazoles PHCZs)是一类与多氯二苯并呋喃结构相类似的含氮芳杂环类新型环境有机污染物。环境中最经常检出的氯 /溴代咔唑有 11种,主要包括 3 氯咔唑 (3 chlorocarbazole,CCZ 3)、 3,6 二氯咔唑 (36ichlorocarbazole,CCZ 36)、 1,3,6,8 四氯咔唑 (1,3,6,8 Tetrachlorocarbazole,  CCZ 1368)、 2,3,6,7 四氯咔唑 (2,3,6,7 tetrachlorocarbazole, CCZ 2367)、 3 溴咔唑(3 bromocarbazole,BCZ 3)、 2,7 二溴咔唑 (2,7 dibromocarbazole, BCZ 27)、 3,6 二溴咔唑 (3,6 dibromocarbazole, BCZ 36)、 1,3,6 三溴咔唑 (1,3,6 tribromocarbazoleBCZ 136)、 1,3,6,8 四溴咔唑 (1,3,6,8 tetrabomocarbazole, BCZ 1368)、 1 溴 3,6 二氯 咔唑 (1 Bromo 3,6 dichlorocarbazole, 1 B 36 CCZ) 和 1,8 二溴 3,6 二氯 咔唑(1,8 Dibromo 3,6 dichlorocarbazole, 18 B 36 CCZ)。 虽然 20世纪 80年代就在环境中发现 PHCZs的存在,但直到本世纪这类化合物才逐渐引起人们的关注。而绝大多数的 PHCZs不是人类合成的化学品或工业品,但是也有研究报道了目前环境中经常被检出的一些 PHCZs是来源于卤代靛蓝的生产及对氯苯胺结构除草剂的使用。近年来,这些化合物已经在世界各地不同环境介质中被陆续 检出。并且,毒理学研究表明 PHCZs具有类二英毒性、持久性和生物累积性。作为一类新型污染物, PHCZs 的定性定量分析方法、环境中的浓度水平、分布情况及毒理学研究目前仍非常有限。
        本研究以经常被检出的CCZ 36 BCZ 3 CCZ 3 1 B 36 CCZ 18 B 36 CCZBCZ 1368 BCZ 136 CCZ 2367 CCZ 1368 BCZ 36和 BCZ 27为目标物,建立 PHCZs类化合物在土壤介质中的定性定量分析方法,在此基础上分析了扎染作坊周边区域的农田表层土壤中 PHCZs的浓度和组成,以期揭示典型污染区域的土壤中 PHCZs的污染特征和分布规律。为了揭示 PHCZs潜在的毒理学效应,本研究又从系统生物学的角度,利用代谢组学技术,研究了短期暴露 CCZ 2367对小鼠血清代谢谱的影响。研究结果概括如下:
    (1)土壤中 PHCZs分析方法的建立针对环境样品
     PHCZs含量低、基质复杂、基质干扰严重等问题,通过对净化过程的研究与优化,建立了以 ASE萃取、硅胶柱与氧化铝柱净化为基础的样品前处理 方法,在保证目标分析物回收率的前提下,消除了样品中的杂质对检测的目标化合物的干扰。利用Agilent 7890A 7000和 HP 5MS 30 m, 0.25 mm i.d.×0.25 μm)色谱柱,建立了土壤样品中痕量 PHCZs类化合物的定性定量检测方法。其检出限为 1.5 14.6 pg g 1dw,基质加标回收率在 126%之间, RSD均小于 20%。
     (2)扎染区土壤中 PHCZs的污染水平及分布特征
      分析了扎染区25个土壤样品中 PHCZs的含量水平,结果显示:该 11种PHCZs化合物在 扎染区的表层土壤中均被检出, PHCZs ΣPHCZs)的总浓度范围为在 0.028 8.2 ng g 1内,中间值为 1.1 ng g 1 dw。其中 CCZ 36是最主要的单体,其次是 CCZ 3与 BCZ 3 11种同系物的含量排序为 CCZ 36 > BCZ 3 > CCZ 3 > 1 B 36 CCZ > 18 B 36 CCZ > BCZ 1368 > BCZ 136 > CCZ 2367 > CCZ 1368 > BCZ 36 > BCZ 27。 BCZ 1368, 18 B 36 CCZ和其他一些 PHCZs的浓度变化可能与卤代靛蓝的使用有关。 CCZ 36浓度最高可能与含对氯苯胺结构的除草剂的使用有关。研究结果表明该区域的土壤存在 PHCZs污染,以 CCZ 36、 CCZ 3和BCZ 3为主。
      (3) CCZ 2367染毒小鼠的血清代谢组学研究
      CCZ 2367染毒对实验动物的存活、体重及脏器系数等并没有产生显著影响。因此本研究采用 UHPLC ESI Q TOF MS结合 OPLS DA 的分析手段,研究了CCZ 2367暴露后的小鼠血液代谢组学。结果发现 CCZ 2367染毒后的小鼠的血清代谢谱发生了变化,说明内 源性代谢产物先于其他指标反映了机体对环境污染物的响应。本实验共鉴定了 42种可能的内源性差异代谢物,并通过etaboAnalyst软件分析发现,这些可能的差异代谢产物与精氨酸和脯氨酸代谢、硫胺素代谢、核黄素代谢、烟酸酯和烟酰胺代谢、硒氨基酸代谢、组氨酸代谢、鞘脂代谢、赖氨酸降解、丙氨酸,天冬氨酸和谷氨酸代谢、谷胱甘肽代谢、半胱氨酸和蛋氨酸的代谢、卟啉和叶绿素代谢以及不饱和脂肪酸的生物合成等代谢途径相关。关于差异代谢物及相关通路有待进一步的研究验证。

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源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/43655]  
专题生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
陶吴群. 新型污染物卤代咔唑的环境分布及CCZ2367暴露的代谢组学研究[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2020.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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