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环渤海流域PPCPs 排放通量及生态风险

文献类型:学位论文

作者王尘辰
答辩日期2020-06
文献子类博士
授予单位中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师吕永龙
关键词Ppcps,来源解析,风险评价,排放估算,环境模拟 ppcps, Source Partitioning, Risk Assessment, Emission Estimation, Environmental Modeling
学位名称理学博士
学位专业环境经济与环境管理
其他题名Discharges and ecological risks of PPCPs in the Bohai Circle Watershed
英文摘要

       化学品的使用和排放始终伴随着人类的各种生产和消费活动。其中,药品和个人护理用品(PPCPs)由于其特殊的性质、不可替代性和已经出现的环境影响而逐步得到了人们的重视。随着全球医药产业的转移,中国已成为世界上最大的化学原料药品的生产国。同时中国社会经济水平的提高必将导致PPCPs 的需求量和消费量的持续增长。
      然而,目前国内针对PPCPs 的研究还处于起步阶段,主要集中于其排放来源(污水处理厂)的浓度报道和处理效率分析,以及针对个别区域的环境调查,而大尺度范围的分析则侧重于基于统计数据和社会调查的排放估算和模型模拟。但是,对于PPCPs 的环境行为、分布特征和生态风险仍然缺乏深入的系统性研究,而且在环境数据缺乏的地区,对于其生态风险的评估存在困难。因此,本研究以我国社会经济水平较为发达的地区,同时也是PPCPs 生产和使用强度较大的地区之一,环渤海地区为研究区域。研究基于文献调研,选定了常见的30 种PPCPs 作为研究对象。通过大范围的实地采样调查对其环境暴露水平、环境归趋行为进行分析,同时根据在地域上的分布特征探究人类产业活动对污染物排放特征的影响规律,以部分地区为案例评估其在水源环境中的健康风险,并基于毒性数据推导其风险阈值开展生态风险评价,最终根据产业数据与排放特征的关系进行排放估算和环境模拟,提供了一种在大流域尺度上进行精细化风险估算的方法。本文的主要内容和结论如下:
      研究于2018 年6 月对环渤海沿海地区的68 条主要入海河流进行了系统性采样,覆盖了河流的下游及河口地区。环渤海地区沿海河流中30 种PPCPs 的浓度处于中度污染水平,水体中30 种PPCPs 均可检出,总浓度水平为8.33~894.48ng/L。沉积物中PPCPs 的浓度范围在n.d.~1126.02 ng/g 之间,其含量低于之前报道的海河流域河流中的浓度水平。从组分来看,环渤海流域沉积物中PPCPs 的主要类型包括FQs、CAF、MLs 和SAs,分别占到了总量的33.19%、20%、19.07%和12.86%。土壤中30 种PPCPs 的浓度水平相对较低,仅在部分点位出现较高浓度水平。
      研究通过计算PPCPs 的分配系数(Kd)以及与其他环境因子的相关性,探究了其在环境中的分配行为和影响因素。水体中PPCPs 总浓度与沉积物浓度水平存在显著正相关。分配系数的结果表明四环素类(TCs)和氟喹诺酮类(FQs)的Kd 较高于其他类PPCPs,最大值分别达32.4 L/g 和87.8 L/g。KOW 和Kd 的相关性分析结果显示多数PPCPs 的分配行为与疏水性无显著相关,仅磺胺类(SAs)和大环内酯类(MLs)存在一定相关性。TCs、BF 和MLs 三类PPCPs 在沉积物中的分配作用受到重金属含量的影响,而其他PPCPs 则无显著相关性。多数PPCPs 在水体中呈现电解态,因此其吸附过程受到pH 和金属离子等因素的影响,而部分PPCPs 在自然pH 主要为中性质子态,其吸附行为主要为憎水分配过程。
      PPCPs 的河流排放通量受到明显的陆源人为活动影响。通过通量计算发现环渤海流域年排入渤海的PPCPs 总量为1.69 吨,排入黄海总量为57.0 千克。通过PPCPs 与其他污染物浓度的相关分析,以及排放通量与地区社会经济指标间的相关分析,识别了PPCPs 的潜在来源。结果表明CBZ、CAF、NOR、OFL 和部分SAs 等主要与代表生活源强度的社会经济指标有关,而TCs、SAs、CIP 和ENR等主要来源于养殖排放。源解析结果显示生活源和养殖源的贡献程度相当,且存在明显的空间差异。
      在整体分析的基础上,研究以环渤海地区PPPCs 浓度水平较高且人类活动影响较大的城市天津为案例,分析了PPCPs 在水源水体中的浓度水平和健康风险。分析结果表明水源中污染物主要受到农村和城镇居民生活源排放的影响。健康风险分析结果显示30 种PPCPs 的综合风险均小于0.1,对人体产生负面效应的可能性较低;从不同年龄段来看,9~12 个月和一岁左右的婴幼儿的风险较高;从城乡来看,农村饮用水中PPCPs 的健康风险与城市采用传统工艺的健康风险水平相当,综合风险系数均处在0.002 左右,且深度处理工艺能有效降低PPCPs在饮用水中的风险水平。对比不同污染物间的健康风险表明重金属类仍然为风险水平较高的污染物,其风险水平比PFAAs 和PPCPs 风险的高出1~2 数量级。
      研究进一步系统分析了PPCPs 在环渤海地区的生态风险,通过毒性数据的整理,基于概率密度分布推导了22 种PPCPs 的环境风险阈值,并在欧盟化学品风险评价框架的基础上进行了一定的调整,提供了一种衡量和筛选PPCPs 风险物质的方法。基于计算得到的PNEC,环渤海沿海河流水体中30 种PPCPs 的风险水平在10E-06 至30 之间,其中风险最高的污染物为CAF。除此之外,CIP、OFL 和CBZ 在部分地区的风险水平也超过了1,在部分地区存在较高的生态风险。通过对实测浓度、环境预测浓度、环境持久性、生物累积性和生物毒性的综合分析,研究结果显示风险优控等级最高的为CIP,其次为SMX、STZ、CTC、NOR、ERY、AZN 和CAF 等。
      研究选取风险较高的6 个PPCPs 为对象,分别对其生活源、养殖源和生产源的排放进行估算,并通过多介质逸度模型模拟了其在环渤海整体流域中的浓度和风险水平。本研究采取了基于文献报道的污水处理厂、市场消耗数据,再根据市场消耗与社会经济指标建立联系的方法,以此对生活源的排放量在空间上进行了精细估算。并充分考虑生活污水的收集处理对PPCPs 排放的影响。并建立了
通过网络爬虫数据、统计数据、土地利用和文献报道数据对养殖源和生产源进行估算的方法。估算结果显示SMX、OTC、CIP、ERY、CBZ 和CAF 进入水体的年排放总量分别为25.9、58.7、190、77.3、95.1 和97.8 吨。模型模拟结果的空间分布特征大致与实际测量结果相同,辽东湾、渤海湾、莱州湾和胶州湾沿海水系中的含量较高于其他地区。在相关产业集中的地区,环境中PPCPs 的预测浓度
可能对水生生态系统造成极大的不利影响。

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源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/43658]  
专题生态环境研究中心_城市与区域生态国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
王尘辰. 环渤海流域PPCPs 排放通量及生态风险[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2020.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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