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京津冀典型流域全氟化合物的输移特征与风险

文献类型:学位论文

作者周云桥
答辩日期2020-06
文献子类博士
授予单位中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师史雅娟
关键词流域 全氟化合物 传输过程 污水处理厂 风险评价 Watershed, Pfass, Transport, Wastewater Treatment Plant, Risk Assessment
学位名称理学博士
学位专业生态学
其他题名Transport characteristics and risks of perfluoroalkyl substances (PFASs) in typical watersheds of Jing-Jin-Ji area
英文摘要

      全氟化合物(perfluoroalkyl substances, PFASs)是一类具有 优良特性 且 应用广泛的人 工合成有机物 。 因其具有潜在毒性和环境持久性, 受到世界各国学者的密切 关注。 氟化工 工业 点源附近因 PFASs污染重 所获 关注较多,但 近年 在 无 工业点源 的 流域 也 发现 PFASs的污染有加重趋势 威胁 流域内生物和人体健康 。
      京津冀地区是我国区域协同发展和生态环境保护的示范区,区域内 流域众多,普遍 存 在 水资源量有限 且 承载人口 多的特点 导致 京津冀 流域遭受 PFASs污染的可能性较高 。 因此有必要在 京津冀 流域 开展 PFASs输移特征与风险 的前瞻性研究 结果 可 为流域 PFASs污染管控 提供 科学 依据 。
      本文选择 位于 首都北京“南北两翼” 的 白洋淀和永定河 -洋河两个 京津冀 典型流域 为研究 对象,通过 分析 两个流域内 水体、沉积物、水生 生物样品 ,系统 阐释 典型 流域 PFASs的 污染 特征 、 空间分布 格局,探究 PFASs的 潜在 排放 来源 和生物富集效应。 结合居民 饮食 习惯,揭示典型流域 PFASs的 人体健康风险 。 基于来源分析结果 探究生活源 中 PFASs的 赋存 水平 与变化 特征,并与 药品与个人护理品 pharmaceuticals and personal care products, PPCPs 和 重金属 进行同步对比 估算 典型 污染物 的 排放通量 。 此外,本文进一步分析 流域 PFASs的源汇输移通量,甄别 PFASs的主要传输途径 计算生活源出水中特征污染物的生态风险水平,辨别优先控制污染物 。 主要结果与结论如下:
      不同流域水环境中PFASs的污染差异较大,白洋淀流域水体 PFASs污染较重, 而永定河 -洋河流域污染较轻。白洋淀流域不同水体 PFASs平均浓度大小依次为: 河流水 1018 ng/L))>淀内水 806 ng/L))>地下水 80.3 ng/L)。而永定河-洋河流域上游河流 70%以上点位水体中 PFASs浓度小于 30 ng/L,下游官厅水库PFASs平均浓度也仅 48.9 ng/L。 白洋淀 淀内 PFASs水平输移能力较差,而官厅水库库区 PFASs水平输移能力较好 ,淀内和库区 PFASs均呈现较好的 垂直混合效果这与水面面积、水体深度等密切相关。
      水体中PFASs浓度直接影响沉积物中 PFASs浓度 。 白洋淀流域 表层 沉积物中 PFASs平均 浓度 大小 依次 为 :淀内 12.1 ng/g dw))>河流( 3.43 ng/g dw 。 而永定河-洋河流域上游河流 88%点位 沉积物中 PFASs浓度低于 2 ng/g dw,下游官厅水库沉积物平均浓度低于 1 ng/g dw。 白洋淀流域 柱状沉积物中 PFASs浓度随采样深度增加而降低,表明流域 PFSAs污染 在 近年 呈现 逐渐加 重 的 趋势 ,而 永定河 -洋河流域 沉积物中 PFASs浓度 则 维持 在 较低水平 。
      白洋淀流域水环境中 PFASs来源较多且分散, 地下水与淀内水和河流水未连通, 府河和孝义河持续向淀内输入 PFASs导致 白洋淀北部以 全氟己烷磺酸perfluorohexane sulfonate, PFHxS 为主,南部以 全氟辛酸( perfluorooctanoic acid, PFOA 为主。 府河上游的城镇污水处理厂是 PFASs输入河流的重要来源。永定河 -洋河流域也发现城镇污水处理厂出水口下游水体 PFASs浓度升高。城镇污水处理厂的持续排放是流域内 PFASs的主要来源之一。
      水生植物和鱼体中 PFASs组成差异较大, 植物体内以 PFHxS和 PFOA为主,而鱼类以 全氟辛烷磺酸 perfluorooctane sulfonate, PFOS)和 全氟癸酸perfluorodecanoic acid, PFDA)为主。 水生植物对 各种 PFASs的生物富集效果较差。 而鱼类对 PFDA、 全氟十一烷酸( perfluoroundecanoic acid, PFUnDA 、 PFOS的富集效应较强, 3种 PFASs的平均 BAF大于 2000。 PFASs的生物富集 能力 主要与 鱼类品种 和 PFASs性质有关。
      白洋淀和永定河 -洋河流域 周边 居民 通过饮水和摄入鱼类的 PFASs的每日摄入量( estimated daily intake, EDI 范围分别为 49.4-133 ng/kg bw/day和 4.96-15.0 ng/kg bw/day EDI总量 均 随年龄增大而降低 。摄入 鱼类 导致 的 PFASs人体健康风险高于饮水 ,且 不同 PFASs的主要暴露途径不同。 永定河 -洋河流域 PFASs污染尚不对人体健康造成风险,但 白洋淀 流域 由 PFASs摄入导致的人体健康风险亟待关注 。
      永定河-洋河流域 城镇污水处理厂 进、出水中 PFASs以 短链 全氟丁酸perfluorobutyric acid, PFBA 为主,污泥中以长链 PFOS为主 。 进出水中 PFASs平均 浓度无显著差异 表明 目前主流污水 处理工艺不能有效 去除 PFASs污染 。PFASs、 PPCPs、重金属的 生活源排放通量大小 排序为 :重金属 >PPCPs>PFASs。不同污染物的主要排放途径不同, 其中 PFASs主要通过出水 排放 形式 进入环境。
      全流域PFASs源汇输移 分析发现 永定河 -洋河流域 上游河流输入是 下游官厅水库 PFASs的 几乎全部来源 官厅水库中的 PFASs大部分储存在水体 介质 。生态风险评价发现,重金属 是城镇污水处理厂 出水中生态 风险最高的污染物,其次是 PPCPs PFASs的生态 风险相对最低 。 现阶段 永定河 -洋河流域 城镇 污水处理厂出水中的优控污染物 仍然是重金属 。 因此, 流域内 PFASs污染管控的首要对象是水环境 针对 城镇污水处理厂 排放 PFASs的管控政策应根据 实际 排放特征与风险 制定 。

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源URL[http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/43720]  
专题生态环境研究中心_城市与区域生态国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
周云桥. 京津冀典型流域全氟化合物的输移特征与风险[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2020.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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