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作者 | 周云桥
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答辩日期 | 2020-06
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文献子类 | 博士
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授予单位 | 中国科学院生态环境研究中心
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授予地点 | 北京
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导师 | 史雅娟
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关键词 | 流域 全氟化合物 传输过程 污水处理厂 风险评价
Watershed, Pfass, Transport, Wastewater Treatment Plant, Risk Assessment
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学位名称 | 理学博士
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学位专业 | 生态学
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其他题名 | Transport characteristics and risks of perfluoroalkyl substances (PFASs) in typical watersheds of Jing-Jin-Ji area
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英文摘要 | 全氟化合物(perfluoroalkyl substances, PFASs)是一类具有 优良特性 且 应用广泛的人 工合成有机物 。 因其具有潜在毒性和环境持久性, 受到世界各国学者的密切 关注。 氟化工 工业 点源附近因 PFASs污染重 所获 关注较多,但 近年 在 无 工业点源 的 流域 也 发现 PFASs的污染有加重趋势 威胁 流域内生物和人体健康 。
京津冀地区是我国区域协同发展和生态环境保护的示范区,区域内 流域众多,普遍 存 在 水资源量有限 且 承载人口 多的特点 导致 京津冀 流域遭受 PFASs污染的可能性较高 。 因此有必要在 京津冀 流域 开展 PFASs输移特征与风险 的前瞻性研究 结果 可 为流域 PFASs污染管控 提供 科学 依据 。
本文选择 位于 首都北京“南北两翼” 的 白洋淀和永定河 -洋河两个 京津冀 典型流域 为研究 对象,通过 分析 两个流域内 水体、沉积物、水生 生物样品 ,系统 阐释 典型 流域 PFASs的 污染 特征 、 空间分布 格局,探究 PFASs的 潜在 排放 来源 和生物富集效应。 结合居民 饮食 习惯,揭示典型流域 PFASs的 人体健康风险 。 基于来源分析结果 探究生活源 中 PFASs的 赋存 水平 与变化 特征,并与 药品与个人护理品 pharmaceuticals and personal care products, PPCPs 和 重金属 进行同步对比 估算 典型 污染物 的 排放通量 。 此外,本文进一步分析 流域 PFASs的源汇输移通量,甄别 PFASs的主要传输途径 计算生活源出水中特征污染物的生态风险水平,辨别优先控制污染物 。 主要结果与结论如下:
不同流域水环境中PFASs的污染差异较大,白洋淀流域水体 PFASs污染较重, 而永定河 -洋河流域污染较轻。白洋淀流域不同水体 PFASs平均浓度大小依次为: 河流水 1018 ng/L))>淀内水 806 ng/L))>地下水 80.3 ng/L)。而永定河-洋河流域上游河流 70%以上点位水体中 PFASs浓度小于 30 ng/L,下游官厅水库PFASs平均浓度也仅 48.9 ng/L。 白洋淀 淀内 PFASs水平输移能力较差,而官厅水库库区 PFASs水平输移能力较好 ,淀内和库区 PFASs均呈现较好的 垂直混合效果这与水面面积、水体深度等密切相关。
水体中PFASs浓度直接影响沉积物中 PFASs浓度 。 白洋淀流域 表层 沉积物中 PFASs平均 浓度 大小 依次 为 :淀内 12.1 ng/g dw))>河流( 3.43 ng/g dw 。 而永定河-洋河流域上游河流 88%点位 沉积物中 PFASs浓度低于 2 ng/g dw,下游官厅水库沉积物平均浓度低于 1 ng/g dw。 白洋淀流域 柱状沉积物中 PFASs浓度随采样深度增加而降低,表明流域 PFSAs污染 在 近年 呈现 逐渐加 重 的 趋势 ,而 永定河 -洋河流域 沉积物中 PFASs浓度 则 维持 在 较低水平 。
白洋淀流域水环境中 PFASs来源较多且分散, 地下水与淀内水和河流水未连通, 府河和孝义河持续向淀内输入 PFASs导致 白洋淀北部以 全氟己烷磺酸perfluorohexane sulfonate, PFHxS 为主,南部以 全氟辛酸( perfluorooctanoic acid, PFOA 为主。 府河上游的城镇污水处理厂是 PFASs输入河流的重要来源。永定河 -洋河流域也发现城镇污水处理厂出水口下游水体 PFASs浓度升高。城镇污水处理厂的持续排放是流域内 PFASs的主要来源之一。
水生植物和鱼体中 PFASs组成差异较大, 植物体内以 PFHxS和 PFOA为主,而鱼类以 全氟辛烷磺酸 perfluorooctane sulfonate, PFOS)和 全氟癸酸perfluorodecanoic acid, PFDA)为主。 水生植物对 各种 PFASs的生物富集效果较差。 而鱼类对 PFDA、 全氟十一烷酸( perfluoroundecanoic acid, PFUnDA 、 PFOS的富集效应较强, 3种 PFASs的平均 BAF大于 2000。 PFASs的生物富集 能力 主要与 鱼类品种 和 PFASs性质有关。
白洋淀和永定河 -洋河流域 周边 居民 通过饮水和摄入鱼类的 PFASs的每日摄入量( estimated daily intake, EDI 范围分别为 49.4-133 ng/kg bw/day和 4.96-15.0 ng/kg bw/day EDI总量 均 随年龄增大而降低 。摄入 鱼类 导致 的 PFASs人体健康风险高于饮水 ,且 不同 PFASs的主要暴露途径不同。 永定河 -洋河流域 PFASs污染尚不对人体健康造成风险,但 白洋淀 流域 由 PFASs摄入导致的人体健康风险亟待关注 。
永定河-洋河流域 城镇污水处理厂 进、出水中 PFASs以 短链 全氟丁酸perfluorobutyric acid, PFBA 为主,污泥中以长链 PFOS为主 。 进出水中 PFASs平均 浓度无显著差异 表明 目前主流污水 处理工艺不能有效 去除 PFASs污染 。PFASs、 PPCPs、重金属的 生活源排放通量大小 排序为 :重金属 >PPCPs>PFASs。不同污染物的主要排放途径不同, 其中 PFASs主要通过出水 排放 形式 进入环境。
全流域PFASs源汇输移 分析发现 永定河 -洋河流域 上游河流输入是 下游官厅水库 PFASs的 几乎全部来源 官厅水库中的 PFASs大部分储存在水体 介质 。生态风险评价发现,重金属 是城镇污水处理厂 出水中生态 风险最高的污染物,其次是 PPCPs PFASs的生态 风险相对最低 。 现阶段 永定河 -洋河流域 城镇 污水处理厂出水中的优控污染物 仍然是重金属 。 因此, 流域内 PFASs污染管控的首要对象是水环境 针对 城镇污水处理厂 排放 PFASs的管控政策应根据 实际 排放特征与风险 制定 。 |
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源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/43720]  |
专题 | 生态环境研究中心_城市与区域生态国家重点实验室
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推荐引用方式 GB/T 7714 |
周云桥. 京津冀典型流域全氟化合物的输移特征与风险[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2020.
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