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作者 | 丁养城
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答辩日期 | 2020-12
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文献子类 | 博士
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授予单位 | 中国科学院生态环境研究中心
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授予地点 | 北京
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导师 | 王爱杰
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关键词 | 紫外光解, 非生物 预处理, 抗生素, 抗菌活性 抗性基因
Uv Photolysis, Abiotic Pretreatment, Antibiotics, Antibacterial Activity, Antibiotic Resistance Genes
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学位名称 | 工学博士
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学位专业 | 环境工程
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其他题名 | The reduction of antibacterial activity of antibiotics in water and the elimination of transmission of antibiotic resistance genes by UV photolysis
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英文摘要 | 人类疾病 治疗和动物养殖 过程 产生的抗生素残留最终主要以各种废水的形式排放到污水处理厂 W WTP s 。 目前, 生物处理 仍 是 W WTP s 的主流处理工艺,但难降解抗生素产生的抗菌活性会严重抑制污 水处理 厂的生 物活性和功能,并存在 加剧 耐药菌 A RB 和抗性基因( A RG s )传播 的 风险。 因此,基于水中 A RG s的源头控制理念, 在生物处理 工艺 前 通过非生物预处理技术 削减 抗生素 的抗菌活性是 保障废水处理系统稳定运行 和阻控 A RG s 传播风险 的一条具有 前景的途径。
在本研究中,通过与 热 水解和电 芬顿氧化技术比较,确定了 U V 光解 可以 作为 一种削减 抗生素抗菌活性 的 预处理 技术 ,具备分解多种抗生素和不 易 受共存有机物干扰的优势。经紫外光照射后, 5 种抗生素的抗菌活性 削减 与母体化合物浓度 下降 呈显著正相关。抗生素主要官能团的光解有助于 其 抗 菌 活性 的 削减 。脱氟是 削减 含氟取代基的抗生素(如氟苯尼考和氧氟沙星)抗菌活性的主要途径,而光诱导 β 内酰胺环的开环是 削减 β 内酰胺类抗生素(如头孢氨苄,阿莫西林和氨苄青霉素)抗菌活性的有效途径。这些结果表明, U V 光解可以作为一种 高 效的、有 应用前景 的抗生素抗菌活性源控制的预处理 方法 。
为验证失去抗菌活性的抗生素同时失去了诱导 A RG s 产生的潜力, 构建了不同 U V 照射剂量 预处理 耦合好氧或厌氧生物过程处理含 氟苯尼考( F LO 模拟废水的体系 。 研究发现 UV 光解预处理显著降低了好氧和厌氧生物反应器中可检测A RG s 的多样性和丰 度 水平 特别是与目标抗生素 FLO密切相关的氯霉素类ARGs。 其中, 2 h 或以上的 U V 照射预处理使得后续生物处理过程的 floR丰度发生了 2个数量级 的下降 使其 与阴性对照组处于同一丰度水平( 10–3 copies /16S rRNA copies)。同时,好氧条件下 floR的相对丰度普遍高于厌氧条件,且同条件下位于质粒 DNA上的 floR丰度 高于染色体 DNA。 UV光解预处理还有效削减了染色体和质粒 DNA上 intI1的相对丰度,使其保持在空白对照组的丰度水平( (< 1.0 10–1 copies/16S rRNA copies)),从而降低了 floR 发生水平转移的潜在风险 。此外 ,足够剂量的 U V 光解预处理 有助于 污泥微生物群落的结构和组成 稳定,使其更接近无抗生素添加的对照实验组。在好氧和厌氧生物反应器中,作为 A RG s 潜在宿主的假单胞菌和Escherichia-Shigella的相对丰度 随 U V 照射剂量的增加而显著降低。
针对单独U V 光解预处理 削减 水中抗生素抗菌活性 存在处理时间长,效率低等问题,通过 添加亚硫酸盐 引入还原性自由基,提高了 F LO 光解过程的脱氯和脱氟性能 。 研究发现 其 抗菌活性与脱氟率的相关性高于其 与 对 应 脱氯率 的 相 关性 。经过 12 min的 紫外 /亚硫酸盐 体系 UV/S 光解 预处理 其 后续生物处理系统中 FLO的特征 ARG floR)的相对丰度 处于 空白对照组的水平 6.52 ± 0.60 10–4 copies /16S rRNA copies)),与单独 UV光解预处理 20 min的 效果 相当。此外,过量溶解氧和 pH > 8的环境条件均不利于 FLO的分解 。 5 mg L–1以上的 腐殖酸共存 显著抑制 了 FLO的分解,但其他共存基质如蛋白质,葡萄糖和 HCO3–并未对目标抗生素 的 分解产生 显著 影响 。此外,同浓度下 的 eaq–和 H•淬灭 剂 NO2–共存 对 FLO分解的抑制作用显著高于 作 为 eaq–淬灭剂的 NO3–,这也表明 UV/S体系光解 FLO以 H•为主的还原脱氯脱氟过程 。此外, UV/S体系还适用于分解其他 氯霉素类 和 氟喹诺酮类 抗生素。 与 相同浓度 1 mM 添加剂 下的 UV/H2O2和UV/过硫酸盐 体系 相比 UV/S体系分解 FLO的速率常数 最大,而 且不 易 受共存有机物的影响 。 |
页码 | 156
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源URL | [http://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/43565] |
专题 | 生态环境研究中心_中国科学院环境生物技术重点实验室
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推荐引用方式 GB/T 7714 |
丁养城. 紫外光解削减水中抗生素抗菌活性及阻控抗性基因传播研究[D]. 北京. 中国科学院生态环境研究中心. 2020.
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