为推动能源革命向纵深发展，需要集中精力在现有能源的清洁、高效、可持续开发利用等方面进行研究。随着工业向使用杂质含量更高的原料转变，现有的天然气处理厂和炼油厂，在降低健康和环境负担的同时，对提高能源和硫磺回收效率都有很大的需求。然而，现有克劳斯（ Claus）硫回收工艺热燃烧炉中氨 NH3和丙烷（ C3H8）等杂质的存在会 影响硫回收率并且 使操作过程变得复杂；另外一个问题还在于 Claus工艺回收硫的同时， H2S中的氢 反应生成 水，没有得到充分的利用。考虑到对化工行业资源和能源的绿色利用，需要对现有 Claus工艺装置进行优化，提高工艺装置的生产能力，同时开发利用 H2S酸性气体的替代方法。
    论文提出在H2S酸性气氧化角度，以催化燃烧代替传统高温燃烧法来处理H2S酸性气体及杂质污染物的新思想，并提出在 H2S酸性气分解角度的协同回收氢硫资源，为我国化工行业 H2S酸性气体控制与利用提供科学技术基础。并将重点放在过渡金属取代的具有多活性位点 耐高温六铝酸盐催化材料上，系统地研究六铝酸盐材料对于 H2S 及杂质气体 NH3和 C3H8混合组分的协同催化转化过程及转化机制，同时，专注于六铝酸盐材料对于 H2S酸性气分解的催化转化性能及反应机理。得到主要结果和结论如下：
    （1）过渡金属 Fe、Cu、Co、Mn 取代六铝酸盐催化剂上H2S酸性气中杂质 NH3选择性催化氧化反应过程及机理研究
    在过渡金属 M Fe、 Cu、 Co、 Mn）取代六铝酸盐 LaMAl11O19催化剂 上 氨选择催化氧化活性测试中， La-Mn表现出最佳的 NH3转化率（ T90在 375 ℃左右），而 La-Cu表现出最高的 N2产率（在 500-600 ℃之间约 90%）。 NH3转化率的提高与六铝酸盐催化剂优异的氧化还原性密切相关。 NH3-TPD、 NH3-TPO和 DRIFTS实验证明，晶格氧和气相氧都能参与反应，但气相氧更为有利。催化剂上 NH3选择氧化机理研究结果表明，制备的 La-M催化剂的反应路径遵循 i-SCR反应机理。此外，单齿硝酸盐是主要的反应中间体，与高 N2产率密切相关。
    （2）过渡金属 Cu取代六铝酸盐催化剂上 H2S酸性气 及杂质气体 NH3和C3H8单组分及多组分协同催化转化过程研究
    在系列 Cu取代的 LaCuxAl12-xO19 x = 0.5、 1.0、 1.5、 2.0、 2.5）六铝酸盐催化剂 上 氨选择催化氧化 活性测试中 Cu取代量 2.5六铝酸盐催化剂可以在 400-600 ℃范围内将单取代 Cu基六铝酸盐催化剂活性从 90%氮气产率提升到接近100%。相关结构与化学性质表明， Cu基六铝酸盐催化剂中八面体配位的 Cu2+为反应活性中心，并且 Cu基催化剂表面仍然无法解离吸附 O2。
    将Cu取代量 2.5六铝酸盐催化剂应用于 H2S酸性气 及杂质气体 NH3和C3H8的单组分 、 双组份以及三组分混合催化氧化过程。在 580 ℃左右， Cu取代量 2.5铝酸盐催化剂可以分别将 H2S、 NH3和 C3H8单组分高效转化为 SO2、 N2和CO2，且几乎没有副产物生成，为催化转化 H2S NH3和 C3H8混合污染物提供了可能。就双组分混合气而言， Cu取代量 2.5铝酸盐催化剂可以在 580 ℃，将 NH3和 H2S同时接近 100%转化成 N2和 SO2，并且稳定运行 100 h以上；也能将 NH3和 C3H8同时接近 100%转化成 N2和 CO2。在 NH3、 H2S和 C3H8三组分共混的情况下， Cu取代量 2.5铝酸盐催化剂上， H2S也能 100%被转化为 SO2 NH3接近80%被转化 为 N2 C3H8接近 50%转化为 CO2。 其中， N-H S-H和 C-H键的活化顺序为： S-H > N-H > C-H。
    （3）过渡金属 Fe取代六铝酸盐催化剂上 H2S酸性气 催化分解反应过程及机理研究
    在Fe取代 六铝酸盐 LaFexAl12-xO19 x = 2、 4、 6、 8、 10、 12 催化剂上催化分解 H2S酸性气体，实现氢硫资源的协同回收。 LaFe6催化剂的 H2产率可达 50%以上，连续进行两个循环（ 20 h），且无明显失活。此外，反应中的活性相是稳定的六铝酸盐结构中的铁，特别是八面体配位的 Fe3+，而不是硫化物 且传统的两步反应 机理并不适用于本研究中反应。 研究 提出铝酸盐催化剂上 H2S分解可能的反应途径 是 H2S首先吸附在八面体配位的 Fe3+的催化剂表面，然后通过直接脱氢过程实现分解。此外，由于晶格氧参与了反应， H2S选择性催化氧化反应可以同时发生，生成的少量硫化物和硫酸盐是导致催化活性降低的原因。