本发明公开了一种石墨烯-无机纳米颗粒复合膜及其制备方法，其包括下述步骤：(1)将混合均匀的氧化石墨烯溶液、无机纳米颗粒和水溶性还原剂的混合物加入到扁平状中空反应器中；无机纳米颗粒的粒径为1～500nm；水溶性还原剂为抗坏血酸、抗坏血酸钠、柠檬酸钠、氢碘酸、氢溴酸、亚硫酸氢钠、硫化钠和乙二胺中的一种或多种；(2)于60～95℃下加热扁平状中空反应器；(3)干燥步骤(2)得到的扁平状的石墨烯-无机纳米颗粒复合水凝胶，即得石墨烯-无机纳米颗粒复合膜。本发明的制备方法操作简单，条件温和，原材料成本低，可大规模制备石墨烯-无机纳米颗粒复合膜；制得的石墨烯复合膜结构均匀，机械性能优异。