细菌生成纳米 Se 修复 Hg0污染环境
文献类型：学位论文
| 作者 | 王潇男 |
| 答辩日期 | 2019-06-30 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 潘响亮 |
| 关键词 | 生物纳米硒 元素汞 固定 稳定性 移动性 Biogenic Selenium Nanoparticles Elemental Mercury Immobilization Stability Transport |
| 学位专业 | 理学博士 |
| 其他题名 | Remediation of Hg0 contaminated environment using selenium nanoparticles synthesiszed by bacteria |
| 英文摘要 | 本研究选取一株柠檬酸杆菌，它可以在好氧和厌氧环境下将亚硒酸盐还原为无定型态的生物纳米硒颗粒，进而固定土壤和水体中的元素汞。本研究初步探究了亚硒酸盐好氧还原的机理，主要是超氧自由基在好氧亚硒酸盐还原过程中的调控作用。同时， 评估了主要环境因素例如胞外聚合物、矿物胶体、 溶解性有机质、颗粒态有机质、盐度、生物膜等对生物纳米硒稳定性、移动性及其固定元素汞效果的影响。 本文的主要结论如下：(1)筛选得到的柠檬酸杆菌(Citrobacter freundii Y9)在厌氧和好氧条件下均可将亚硒酸盐还原为被胞外聚合物包裹的无定型态的生物纳米硒颗粒。细菌胞外产生的超氧自由基可以调控好氧亚硒酸盐的还原。(2)在厌氧和好氧条件下， 4 mM 未纯化处理的生物纳米硒可以将菜园土中45.8-57.1%和 39.1-48.6%的元素汞转化为硒化汞这一残渣态汞的形式。 此外， 50mg L-1 纯化处理的生物纳米硒颗粒可以将黑土，黄壤、红壤、盐碱土等典型土壤中 72.2-87.1%的元素汞转化为硒化汞。(3)柠檬酸杆菌(Citrobacter freundii Y9)自身分泌的胞外聚合物中的酪氨酸、色氨酸、 芳香族Ⅰ和Ⅱ类蛋白等物质和纳米硒颗粒具有较强的结合能力， 是纳米颗粒的一种天然分散剂。带负电荷更多的胞外聚合物在纳米硒颗粒上的吸附使得颗粒表面的负电荷显著增加， 并通过静电斥力、空间位阻等使纳米硒颗粒的稳定性增强， 从而促进纳米硒颗粒对元素汞的固定效果。(4)矿物胶体和生物纳米硒颗粒间的异质聚集明显强于矿物胶体和生物纳米硒各自的同质聚集，它们之间的的异质聚集抑制了生物纳米硒对元素汞的固定效率。然而， 胞外聚合物的添加却可以抑制生物纳米硒的同质聚集以及生物纳米硒和矿物胶体之间的异质聚集，从而提高生物纳米硒的稳定性进而提高生物纳米硒对元素汞的固定效果。(5)研究发现， 不同分子量溶解性有机质和纳米硒颗粒间的结合能力为：3500-10000 道尔顿 > 1000-3500 道尔顿 > 100-1000 道尔顿 > 10000 道尔顿以上溶解性有机质。 一般情况下， 小分子量的溶解性有机物由于扩散迅速更容易和纳米颗粒结合，但是小分子量的溶解性有机质在较长时间内容易被大分子量的溶解性有机质替代。 然而， 溶解性有机质吸附引入的静电势垒可以抑制大分子量溶解性有机质对小分子量有机质的替换，从而使得中分子量的溶解性有机质比大分子量的溶解性有机质更容易吸附到硒颗粒表面。不同分子量溶解性有机质和硒颗粒表面的结合增强了硒颗粒的稳定性，从而促进了硒颗粒对元素汞的固定效果。(6)研究发现， 0-60 mg L-1 带更多负电荷的颗粒态有机质可以通过静电斥力抑制生物纳米硒颗粒间的同质聚集以及生物纳米硒颗粒和颗粒态有机质间的异质聚集。 80-100 mg L-1 的颗粒态有机质容易使生物纳米硒颗粒和元素汞附着，因为高浓度颗粒间更容易发生碰撞。颗粒态有机质并未对生物纳米硒固定元素汞产生显著影响。(7)随着盐度的升高生物纳米硒颗粒间的同质聚集和沉降显著增加。 一是因为盐度的增加使得生物纳米硒颗粒的双电层结构压缩，导致范德华引力占据主导地位。 二是， 盐度提高引入了更多的二价阳离子， 它们对生物纳米硒颗粒表面电荷的中和以及钙离子通过钙桥对生物纳米硒颗粒表面官能团和纳米硒颗粒间的桥联作用也促进了生物纳米硒颗粒的同质聚集。盐度升高导致的生物纳米硒颗粒间的聚集，抑制了生物纳米硒在土壤和盐溶液中对元素汞的固定。(8)细菌生物膜可以通过双电层作用、氢键、疏水性作用、 空间位阻以及桥联作用将生物纳米硒颗粒截留。此外，生物膜包裹导致的表面粗糙度增加、 孔隙堵塞、 孔隙筛分以及包封效应也都促进了生物纳米硒颗粒的沉积。 生物膜中的硫醇物质在一定程度上促进了元素汞的固定， 这可能是在生物纳米硒固定元素汞的过程中， 生物膜中的硫醇和元素汞生成了硫醇与汞的络合物。综上所述， 柠檬酸杆菌(Citrobacter freundii Y9)可以在厌氧和好氧条件下将亚硒酸根还原为无定型态的生物纳米硒颗粒，超氧自由基在好氧亚硒酸根还原过程中起着重要的调控作用。 该生物纳米硒对汞具有极强的结合能力，可以用于固定土壤和水体中的元素汞。 包括胞外聚合物、矿物胶体、溶解性有机物、颗粒态有机物、盐度、生物膜在内的主要环境因素可以影响生物纳米硒颗粒在环境中的聚集和迁移，进而影响生物纳米硒对元素汞的固定效果。本研究为全面、 准确评价环境中纳米颗粒的环境化学行为及其在汞污染修复中的应用提供了理论依据。 |
| 学科主题 | 生态学 |
| 语种 | 中文 |
| 源URL | [http://ir.xjlas.org/handle/365004/15360]  |
| 专题 | 中国科学院新疆生态与地理研究所 新疆生态与地理研究所_研究系统 |
| 作者单位 | 中国科学院新疆生态与地理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 王潇男. 细菌生成纳米 Se 修复 Hg0污染环境[D]. 北京. 中国科学院大学. 2019. |
入库方式： OAI收割
来源：新疆生态与地理研究所
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