应用改性生物炭修复尾矿淋滤液汞砷污染
文献类型：学位论文
| 作者 | 迪力夏提·阿不力孜 |
| 答辩日期 | 2020-06-30 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 北京 |
| 导师 | 潘响亮 |
| 关键词 | 生物炭 铁氧化物 锰氧化物 汞砷污染 吸附 Biochar Iron Oxide Manganese Oxide Mercury and Arsenic Pollution Adsorption |
| 学位专业 | 理学博士 |
| 其他题名 | Treatment of Hg and As pollution of tailing filtrate by modified biochar |
| 英文摘要 | 本论文以棉花秸秆生物炭为原料，通过化学和生物学合成的方法制备了具有较高汞和砷吸附能力的铁/锰氧化物与生物炭的复合吸附剂。通过批量吸附实验对其吸附 As(III)和 Hg(II)的性能进行了评价，并考察了溶液 pH、金属离子浓度、吸附时间、离子强度、腐植酸、盐度等天然环境因子对 As(III)和 Hg(II)离子在铁/锰氧化物-生物炭复合吸附剂表面吸附的影响，进而阐明砷和汞吸附剂表面的吸附机制。另外，利用铁/锰氧化菌的作用原位合成生物源 Mn(II)/Fe(II)氧化物与生物炭复合物，评价其在模拟污水中同步修复砷和汞污染的可行性。最后将砷吸附能力较强的针铁矿/生物炭复合材料作为材料构建 PRB 柱，对模拟污水中砷和汞污染进行修复，考察改性生物炭在实际环境重金属污染水体的修复潜能。论文主要得到了以下结论：（ 1）通过化学改性合成了锰氧化物负载的生物炭。 BET、 XRD、 FTIR、SEM-EDS、 Zeta 点位等表征结果揭示，改性后 MnOx 成功加载到生物炭表面。而相对于原生物炭，其化学锰氧化物改性后的产物表面理化性质发生变化。比表面积有所下降。 生物炭在改性前后的 Zeta 电位的均呈现电负性，表明两种生物炭的表面都带负电荷。吸附实验结果表明， 溶液 pH 值的变化对改性和非改性生物炭对 As(III)和 Hg(II)吸附产生显着影响， MnOx 改性后的产物能较好的从水溶液里去除 As(III)和 Hg(II)离子，特别是 MnOx 改性能提高生物炭吸附 As(III) 的能力(qm=102.4 mg/g)。吸附过程符合 Langmuir 模型（ R2 均超过 0.98）。（ 2）在不同原料配比、酸碱度、老化时间和温度下，通过 Fe(NO3)3·9H2O沉淀合成了不同的针铁矿/生物炭复合物。根据 SEM-EDS、 FTIR、 XRD、 Zeta点位等分析结果，不同条件下制备的针铁矿/生物炭复合材料表面各类元素种类大致相同，而其重量百分比存在一定差异。通过吸附实验确定， 生物炭和Fe(NO3)3·9H2O 质量比为 1:6、酸碱度为 pH=12、陈化温度 60℃以及陈化时间 60h为制备生物炭/针铁矿复合吸附材料的最佳条件。（ 3） FTIR， XRD， SEM-EDS 分析证明，合成产物中针铁矿成功负载到生物炭表面。 BET 表明，针铁矿负载后生物炭比表面积从 12.681 m2/g 升高至 136.303m2/g。通过吸附实验发现， As(III)吸附量取决于溶液初始 pH 和金属离子初始浓度。当溶液初始 pH=3.0， As(III)吸附效果最好。离子强度和腐植酸的存在对针铁矿生物炭复合物的 As(III)的吸附性能起抑制作用。盐度变化有利于 As(III)在针铁矿/生物炭复合物表面的吸附。解吸实验证明， As(III)在离子强度、盐度、 EPS 的因子作用下从吸附剂表面解吸，其解吸量和解吸率跟各种环境因子浓度有一定的关系。等温吸附数据符合 Freundlich 和 Langmuir 等温线，吸附动力学数据符合准二级吸附模型（ R2 大于 0.99）。（ 4）锰氧化菌 MnB1 的作用下合成了生物源氧化锰与生物炭的复合物。 Zeta电位测试表明，合成的复合物 pH 在 3.0~10.0 均带负电荷。 SEM 和 XRD 测定结果表明，复合物表面元素 O 和 Mn 的信号证明锰氧化物的存在。根据模拟污染环境中对 Hg(II)和 As(III)同步去除实验结果， 在不同初始重金属浓度下， 微生物氧化生成的锰氧化物与生物炭的沉积物可从汞和砷污染水体中有效去除 As(III)和Hg(II)，其吸附性能由反应体系中生物炭颗粒、二价锰浓度以及微生物锰氧化能力决定。（ 5）利用厌氧亚铁氧化菌 PXL1 的作用，在不同浓度汞和砷污染环境中将菌株 PXL1 与一定量的生物炭共培养，培养 7 天后收集培养体系中生成的沉积物。通过 SEM-EDS、 XRD 和 FTIR 分析结果进一步说明了沉积物中生物源铁氧化物的存在。沉积物在不同初始 As(III)对其显示一定的修复性能， Fe(II)的含量、菌株 PXL1 的氧化作用在 As(III)的修复中起关键作用。亚铁被菌株 PXL1 氧化生成的铁氧化物能提高生物炭的 As(III)吸附性能。吸附实验结束后沉积物 SEM-EDS分析结果进一步证明 As(III)的吸附行为。（ 6）以改性生物炭为介质构建了 PRB 柱子，用来修复模拟环境下汞砷污染修。汞砷污染水体修复实验表明， PRB 介质中针铁矿改性生物炭比例越高，其 As(III)修复效果越好，进行 120 h 后最大去除率达到 100%；纯生物炭含量越高，系统对 Hg(II)的去除率越大 99.99%。中性环境(初始 pH 为 6.0 左右)下以针铁矿生物炭复合材料为介质的 PRB 柱 As(III)和 Hg(II)去除效果最好。重金属初始浓度在 5.0~10.0 mg/L 时，其对 As(III)和 Hg(II)平均去除率均超过 99%。 |
| 学科主题 | 生态学 |
| 语种 | 中文 |
| 源URL | [http://ir.xjlas.org/handle/365004/15413]  |
| 专题 | 中国科学院新疆生态与地理研究所 新疆生态与地理研究所_研究系统 |
| 作者单位 | 中国科学院新疆生态与地理研究所 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 迪力夏提·阿不力孜. 应用改性生物炭修复尾矿淋滤液汞砷污染[D]. 北京. 中国科学院大学. 2020. |
入库方式： OAI收割
来源：新疆生态与地理研究所
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