消除空气和水中污染物的催化剂及催化机理的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 杨绪壮 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2006-08-22 |
| 授予单位 | 中国科学院过程工程研究所 |
| 授予地点 | 过程工程研究所 |
| 导师 | 袁章福 |
| 关键词 | 污染物消除 纳米金 二氧化钛 苯酚 甲醛 粘土 |
| 学位专业 | 化学工艺 |
| 中文摘要 | 空气污染和水污染是直接影响人类身体健康的重大问题，尽管人们想尽办法控制环境污染，减少污染物的排放，但低浓度的空气污染和水污染还是不可避免。近几十年来，纳米金催化剂和二氧化钛光催化剂的诞生，为解决空气和水污染问题提供了新的途径。 本论文针对空气和水中低浓度有机物污染，制备并表征了用于消除空气中甲醛的负载纳米金催化剂和过渡金属催化剂；以及用于降解水中苯酚的负载在粘土上的二氧化钛光催化剂；研究了甲醛催化反应机理和反应动力学，并对光催化剂的制备机理进行了探索。获得了如下研究结果： (1) 制备并表征了Au/Fe2O3-粘土复合物催化剂，观察到反应产物中有中间产物甲酸生成。催化剂中的金以Au3+、Auδ+和Au0三种价态存在，其中后两种价态比较稳定，三种价态的金在催化剂中都是活性组分。Auδ+的形式电荷源于金簇和载体间的电荷转移。金和载体铁氧化物之间存在较强的相互作用，这增加了氧化铁中氧的活跃程度。 (2) 制备并表征了Fe(H)-5A分子筛系列催化剂，产物中观察到甲酸生成，制备过程中的pH值和焙烧温度对反应中间产物和反应活性及稳定性有显著影响。 (3) 催化剂上的B酸位与甲酸产生有关，Fe3＋、Au3＋等阳离子以及载体上的金簇Auδ＋在催化剂上能够形成L酸位，并能够吸附空气中的阴性基团，是甲醛氧化的活性组分。 (4) 采用共沉淀法制备了Au/CeO2系列催化剂，温度对催化剂上金的形貌有显著影响，催化剂活性与金含量有关。利用连续积分反应器，在30～140℃的温度范围内，甲醛浓度为8.3010-5～8.8310-4 mol/m3的范围内，考察了甲醛气体在Au/CeO2催化剂上氧化反应动力学。结果表明，当催化剂颗粒小于0.42 mm，时空速度GHSV超过3104 h-1时，内、外扩散对反应的影响可以忽略。低温下载体上的氧空位吸附的氧参与反应；高温下载体表面上的晶格氧也参与反应。不同温度段动力学方程为： (30℃ < T < 90℃)； (90℃ < T < 140℃)。 (5) 以贝德土、Laponite粘土和硫酸氧钛为原料，制备了降解水中低浓度苯酚的光催化剂，并对其结构进行了表征。通过调节Ti/粘土比、水热温度可以控制催化剂的孔结构、比表面、以及锐钛矿的晶粒大小，锐钛矿与粘土载体之间由Ti-O-Si键结合，其光催化活性比传统TiO2柱撑粘土好。Laponite样品的活性好于贝德土样品。乙醇洗涤的样品比表面更大、更疏松、易分散，因而活性更高。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2013-09-13 |
| 页码 | 155 |
| 源URL | [http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/1030]  |
| 专题 | 过程工程研究所_研究所（批量导入） |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 杨绪壮. 消除空气和水中污染物的催化剂及催化机理的研究[D]. 过程工程研究所. 中国科学院过程工程研究所. 2006. |
入库方式： OAI收割
来源：过程工程研究所
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