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离子液体吸收CO2的应用基础研究

文献类型:学位论文

作者袁晓亮
学位类别博士
答辩日期2007-06-08
授予单位中国科学院过程工程研究所
授予地点过程工程研究所
导师张锁江
关键词离子液体 CO2固定 相平衡 热力学性质
学位专业应用化学
中文摘要根据现有工业吸收CO2的局限性和离子液体几乎无挥发、溶解性强等优良特性,提出了利用离子液体固定转化CO2,实现从工业废气到化工产品的资源化利用过程。离子液体与CO2的相平衡研究是CO2固定转化的重要基础研究课题。鉴于此,本论文系统地研究了离子液体与CO2的相平衡关系,为离子液体固定转化CO2提供了理论依据,同时也为离子液体数据库提供物性和热力学数据来源。 1.合成了咪唑、醇铵及胍类等一系列离子液体。根据合成过程,提出了离子液体的通用合成路径。咪唑类离子液体采用通用的两步法合成路线;醇铵和胍类离子液体采用通用的一步中和法。 2.筛选出11种咪唑离子液体、8种醇铵离子液体和1种胍类离子液体;系统地测定了283~328 K、0~10 MPa时CO2在离子液体中的溶解度,并利用溶解度方程 进行关联,关联结果和实验数据相对误差均小于5%;建立了CO2溶解于离子液体的热力学模型,计算出溶解过程的 、 、 和 等热力学性质;CO2溶解于离子液体的 均大于零, 均小于零,推测CO2的溶解以物理溶解为主。 3.考察了温度、压力和离子液体结构对CO2在离子液体中的溶解度的影响关系。CO2在所研究的离子液体中的溶解度均随压力的升高和温度的降低而升高。在咪唑离子液体中,溶解度随阳离子的烷基链长的增大而增大,和阴离子关系为:CF3SO3-> CF3COO-> PF6-> BF4-。三类离子液体中,CO2在咪唑离子液体中的溶解度最大,其次是胍类离子液体TMGL,在醇铵离子液体中溶解度最小。讨论了温度和离子液体结构对溶解过程热力学性质的影响,与对溶解度的影响进行了对比,证实了CO2的溶解机理。 4.对离子液体吸收其他气体进行了相关研究,相同温度下CO2和O2、N2、H2、CH4在TMGL中的溶解度比值分别为20.3、59.6、95.2、17.2,说明离子液体TMGL对CO2的选择性最高,TMGL可以很好地从这几种混合气体中吸收分离CO2。常温常压下SO2在醇铵离子液体中的溶解度就达到0.5(摩尔分数)左右,而CO2只有在高压下才能溶解,所以醇铵离子液体可以高效地从含有CO2和SO2混合气体中依次分离出SO2和CO2。 5.建立了一套高压液液相平衡装置,并探讨了CO2和咪唑离子液体[C4mim]PF6的液液相平衡。结果表明,液体CO2在离子液体中的溶解随压力变化较小,且离子液体在液态CO2中有一定的溶解,大约为10-5(摩尔分数)。
语种中文
公开日期2013-09-13
页码155
源URL[http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/1124]  
专题过程工程研究所_研究所(批量导入)
推荐引用方式
GB/T 7714
袁晓亮. 离子液体吸收CO2的应用基础研究[D]. 过程工程研究所. 中国科学院过程工程研究所. 2007.

入库方式: OAI收割

来源:过程工程研究所

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