环烷酸类离子液体的合成、表征及应用研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 于英豪 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2009-06-02 |
| 授予单位 | 中国科学院过程工程研究所 |
| 授予地点 | 过程工程研究所 |
| 导师 | 张锁江 |
| 关键词 | 环烷酸离子液体 生物降解 结构与生物降解性能定量关系 “离子开关” 脱酸 |
| 其他题名 | Synthesis, Characterization and Application of Naphthenic Acid Ionic Liquids |
| 学位专业 | 应用化学 |
| 中文摘要 | 虽然在离子液体的基础研究领域，形成了一股持续而稳定的研究热潮，但是其成功工业化应用的例子却较少。根据离子液体生命周期分析和环境风险评价，限制其大规模应用的瓶颈问题主要包括：成本较高，具有生态或者生理毒性，生物降解性差。其中生物降解性能差乃重中之重，因为较差的生物降解性能意味着离子液体在偶然泄露或者最终排放时，将会在环境中大量累积。 基于上述，研究开发环境友好的功能化离子液体是离子液体大规模工业应用的要求和任务。本研究以开发生物可降解的离子液体为主要目的，设计合成了环烷酸类离子液体，并对其进行了相应的表征及理化性质考察，重点进行了生物降解性能考察及QSBR研究，并在以上研究的基础上，开展了基于“离子开关”原理的油品脱除环烷酸应用研究，论文主要的创新性工作和成果如下： （1） 以生物可降解原料环烷酸模型化合物和胆碱衍生物为阴、阳离子，通过一步中和法，首次合成了20种环烷酸离子液体。通过1H NMR、13C NMR和IR图谱及元素分析对其进行纯度及结构表征，结果表明整个中和反应原子效率高，没有副产物的产生。 （2） 对所获得的环烷酸离子液体进行了相应的热分析测试，大部分环烷酸离子液体的熔点或者玻璃转化温度低于373.15K，起始分解温度均在453.15K以上。测定了6种室温下为液态的环烷酸离子液体密度、粘度、电导率及纤维素溶解性能，结果表明：6种离子液体在313.15K的密度范围为1.038349～1.168177 g/cm3；在313.15K时的粘度范围为 172.7～1192.3 mPa•s；其电导率可以用Stokes-Einstein方程关联。在超声的作用下，微晶纤维素在环烷酸离子液体中的溶解度可以达到10wt%以上。 （3） 针对现有文献中报道常规离子液体生物降解性能差这一问题，重点考察了环烷酸离子液体的生物降解性能，结果表明16种环烷酸离子液体通过了OECD 301D测试，其最终生物降解率（B28%）不但大大超过现有常规的离子液体，而且与对比实验中有机溶剂的相当，因此环烷酸离子液体在替代常规挥发性有机溶剂方面有着较大的潜力。此外，实验还考察了氟原子对含氟离子液体生物降解性能的影响：氟的引入将会大大降低离子液体的生物降解性能。 （4） 分别采用基团贡献法、分子连接性指数法、机理法对环烷酸离子液体进行了QSBR研究，发现这三种方法也可以为设计与开发其他类型的生物可降解离子液体提供参考。通过原子电荷图，初步预测了环烷酸离子液体的代谢途径，结果与UMBBD中相应的代谢途径基本一致。 （5） 基于以上研究，开发了基于“离子开关”原理的油品中脱除环烷酸的工艺，通过反应工艺条件的优化，使油品酸值降到0.03 mgKOH/g以下，且碱氮含量合格，满足润滑油基础油的指标要求。通过动力学研究，得到了小试脱酸速率方程 。搭建连续脱酸实验装置，考察了该脱酸工艺对燕化各线油品的适应性。在上述工作的基础上，结合燕山石化的现有设备，设计了油品脱酸的工艺流程。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2013-09-13 |
| 页码 | 207 |
| 源URL | [http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/1199]  |
| 专题 | 过程工程研究所_研究所（批量导入） |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 于英豪. 环烷酸类离子液体的合成、表征及应用研究[D]. 过程工程研究所. 中国科学院过程工程研究所. 2009. |
入库方式： OAI收割
来源：过程工程研究所
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