基于核壳型复合纳米材料生物传感体系的构建与应用研究
文献类型:学位论文
作者 | 彭红珍 |
答辩日期 | 2021 |
文献子类 | 博士 |
授予单位 | 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) |
导师 | 李晴暖 |
关键词 | 核壳型纳米材料 光电生物传感器 淬灭效应 双重酶活性 直接电子转移 |
英文摘要 | 随着生物医学及纳米技术融合交叉研究的发展,众多基于纳米材料的光学及电化学生物传感器应运而生。其中,核壳型纳米材料是一类由核(内部材料)和壳(外层)组成的复合物,其形貌、粒径及组成成分可根据需要进行设计,赋予特定的物理化学性质,使得核壳结构的纳米材料在生物传感和纳米医学等领域受到了广泛的关注。本论文设计合成了一系列新型核壳型纳米材料,并成功构建了生物小分子和金属离子的光电生物传感体系。具体研究内容如下:首先,制备了蛋黄蛋壳型碳包四氧化三铁纳米粒子(Fe_3O_4@C yolk-shell nanoparticles,Fe_3O_4@C YSNPs),以荧光标记的核酸适配体序列作为探针,研究了Fe_3O_4@C YSNPs的荧光淬灭能力及其生物传感应用。结果表明,Fe_3O_4@C YSNPs展现出了对荧光基团近乎百分之百的超强淬灭能力。基于纳米粒子的荧光淬灭能力,以细胞内的电解质钾离子(K~+)作为靶标对象,结合富鸟嘌呤序列的寡核苷酸序列,发展了一种检测K~+的新型超灵敏荧光传感器。在靶标K~+存在情况下,由于靶标与核酸适配体发生特异性结合,使得适配体从Fe_3O_4@C YSNPs表面离开,从而恢复荧光。该传感器动态检测范围是50μM-10 m M,灵敏度低至1.3μM。该方法具有快速、简单、低价等特点,有望应用到未来的定点照护检测及原位临床诊断。接下来,通过水热合成法制备了核壳结构的一维碳包四氧化三铁纳米管(Fe_3O_4@C nanotubes,Fe_3O_4@C NTs),并考察了其类酶催化活性及生物检测应用。结果表明,分别在H_2O_2或O_2存在下,Fe_3O_4@C NTs均能够将无色底物3,3’,5,5’-四甲基联苯胺(3,3’,5,5’-tetramethylbenzidine,TMB)催化氧化为蓝色产物,说明该纳米材料具有类过氧化物酶和类氧化物酶双重类酶活性。此外,类过氧化物酶催化活性表现出p H、温度和浓度依赖关系。稳态动力学实验表明,Fe_3O_4@C NTs的类过氧化物酶和类氧化物酶催化行为符合典型的Michaelis-Menten动力学模型,催化机理遵循乒乓机理。最后,基于Fe_3O_4@C NTs的类过氧化物酶催化活性,发展了一种简单、经济、高灵敏、高特异性的葡萄糖比色传感器,线性范围为50-2000μM,检测限为38μM,更重要的是可通过可视化对样品中葡萄糖进行直观鉴定。该方法对于低成本、便携的葡萄糖检测具有重要意义。最后,通过原位还原方法制备了核壳型金包覆二硫化钨量子点(WS_2@Au quantum dots,WS_2@Au QDs),并将其用于氧化还原酶的固定化载体,实现高性能生物传感界面的构建。以葡萄糖氧化酶(glucose oxidase,GOx)为模型,采用循环伏安法研究了GOx在WS_2@Au QDs修饰电极上的直接电化学和电催化活性。研究结果表明,WS_2@Au QDs可有效促进GOx与电极间的直接电子转移,对葡萄糖具有良好的电催化活性。结果表明,该传感方法对于葡萄糖的线性范围为5-400μM,检测限为1.5μM,此方法有望用于其他生物小分子的高灵敏检测。 |
语种 | 中文 |
源URL | [http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/33833] ![]() |
专题 | 中科院上海应用物理研究所2021-2022年 |
作者单位 | 1.中国科学院上海应用物理研究所 2.中国科学院大学; |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 彭红珍. 基于核壳型复合纳米材料生物传感体系的构建与应用研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 2021. |
入库方式: OAI收割
来源:上海应用物理研究所
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