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纳米抗污界面构建及其在电化学生物传感器中的应用

文献类型:学位论文

作者黎振华
答辩日期2021
文献子类博士
授予单位中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所)
导师王丽华
关键词电化学生物传感器 生物样本 协同抗污 生物标志物 即时检测
英文摘要电化学生物传感器应用于实际样本检测时,非靶标物质在电极表面的非特异性吸附(即生物污染)是其遭遇的突出共性难题。现阶段主要通过在电极表面构建物理、化学和生物抗污界面来降低生物污染。由于单一抗污材料具有自身的局限性,利用协同优势,将几种抗污策略组合成多功能抗污界面可以获得更好的抗污效果。DNA带负电荷,结构稳定,其自组装形成的DNA纳米结构在抗污方面表现出了非凡能力;牛血清白蛋白(BSA)与纳米材料相结合形成的纳米多孔复合物,既具有抗污性能,同时还具有优异的导电性能。本论文主要通过将DNA纳米结构和BSA纳米复合材料分别与其它材料组合在一起,在丝网印刷碳电极(SPCE)表面构建不同的新型抗污界面,利用协同抗污作用来降低非特异性吸附,实现在复杂样本中生物标志物快速、灵敏检测。具体内容如下:一、DNA纳米结构/羧乙基葡聚糖双层膜抗污界面构建及其在糖化血红蛋白快速检测中的应用将DNA纳米结构和亲水性聚合物材料羧乙基葡聚糖相结合,在电极表面构建了DNA纳米结构/羧乙基葡聚糖双层膜抗污界面。利用刚性的DNA纳米结构具有的空间位阻效应与羧乙基葡聚糖水凝胶表面形成的水化层相结合协同抗污,可以更好预防蛋白非特异性吸附;此外,多价的羧乙基葡聚糖水凝胶作为支架可以固定不同分子类型的捕获探针(如小分子、DNA和蛋白),用于不同目标分子检测。通过在羧乙基葡聚糖水凝胶表面固定糖化血红蛋白抗体,可以在5%的BSA中快速检测糖尿病生物标志物糖化血红蛋白,检测范围为4%~12%,检测限为0.9%。双层膜与空白对照电极和DNA纳米结构单层膜相比较,具有更优的抗污性能和更灵敏的检测性能。DNA纳米结构/羧乙基葡聚糖双层膜结构稳定,构建的生物传感器可以很好用于复杂样本中生物标志的检测。二、纳米多孔膜抗污碳界面构建及其在糖化血红蛋白快速检测中的应用将多壁碳纳米管的高比表面积和高导电性能与BSA的抗污性能相结合,通过戊二醛交联作用,在SPCE表面构建了纳米多孔膜抗污界面。利用多孔膜中纳米孔的尺寸过滤作用与带负电的BSA协同抗污可以有效的抵挡非特异性吸附。将多孔膜抗污界面在1%的BSA或无处理的人血清中放置4周,分别保留了92%和88%原始信号。此外,纳米多孔膜增强了电子向电极表面的转移速率,提高了传感器的电化学性能。通过在多孔膜表面固定糖化血红蛋白抗体可以在未稀释的血清中检测糖化血红蛋白,线性范围2~15%,检测限为0.4%;检测灵敏度与裸SPCE界面相比,提高了6倍。纳米多孔膜抗污碳界面制备简便、稳定性好、操作简单、为开发用于复杂样本检测的生物传感器提供了潜在的支持。三、纳米多孔膜抗污金-碳界面构建及其在前列腺特异性抗原快速检测中的初步应用为了拓展抗污界面用于低浓度生物标志物的检测,我们对第二部分工作中构建的多孔膜抗污碳界面进行了改进,以便用于前列腺癌血清标志物前列腺特异性抗原(PSA)的快速、灵敏检测。通过在SPCE电极表面溅射镀金构建了金-碳界面,然后将BSA、戊二醛和多壁碳纳米管涂抹在其表面构建了纳米多孔膜抗污金-碳界面。通过在界面功能化固定PSA抗体,可以在未处理血清中一步快速检测PSA,检测范围为0.1~100 ng/m L。综上所述,本论文利用协同优势,将几种抗污策略组合在多功能电极传感膜中构建新型抗污界面来降低非特异性吸附,实现了在复杂样本中生物标志物的快速检测。电化学生物传感器通过协同抗污结合一次性SPCE为实现在真实样本中生物标志物的快速、灵敏检测提供了新思路。
语种中文
源URL[http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/33834]  
专题中科院上海应用物理研究所2021-2022年
作者单位1.中国科学院上海应用物理研究所
2.中国科学院大学;
推荐引用方式
GB/T 7714
黎振华. 纳米抗污界面构建及其在电化学生物传感器中的应用[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 2021.

入库方式: OAI收割

来源:上海应用物理研究所

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