熔盐堆内Nb等贵金属裂变产物的行为研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 程治强 |
| 答辩日期 | 2021 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) |
| 导师 | 李晴暖 |
| 关键词 | 熔盐堆 ~(95)Nb 贵金属裂变产物 行为和分布 氧化还原 |
| 英文摘要 | 熔盐堆是先进四代堆中唯一的液态燃料反应堆,由于液态燃料的特点使得熔盐堆中锕系核素和裂变产物的行为和分布对熔盐堆的设计、建造、运行和安全产生重要影响。中国科学院上海应用物理研究所(SINAP)正在开展钍基熔盐堆核能系统(TMSR)的研发,以研究锕系核素和裂变产物行为和分布及其对熔盐堆运行和干法分离影响为目标的熔盐反应堆化学成为一项亟待开展的重要工作。贵金属裂变产物是核裂变产物的重要组成部分。贵金属裂变产物性质复杂,它们的行为和分布与熔盐堆中燃料盐的重要特性—氧化还原电位状态,有着密切的关联,因此,熔盐中贵金属裂变产物的行为和分布研究,成为SINAP熔盐反应堆化学中关键的研究课题。本论文用SINAP自主设计并研制的15 Me V电子加速器中子源辐照UF_4,使用γ射线能谱技术,研究辐照后UF_4与熔盐堆用冷却盐FLi Be(Li F-Be F_2,66%-34mol%)混合熔融后,以~(95)Nb为代表的贵金属裂变产物在熔盐、哈氏合金以及石墨之间的沉积和分配为关注点,研究了还原剂金属Li和氧化剂Ni F_2的加入对贵金属裂变产物分布的影响。主要研究内容和得到的主要结果是:(1)裂变产物的行为和分布研究方法的建立在熔盐高温化学处理技术的基础上,建立了基于熔盐中裂变产物行为研究的实验方法。实验观察到的关于挥发性裂变产物、亲盐类裂变产物和贵金属裂变产物的总体行为以及~(95)Nb作为熔盐堆燃料盐氧化还原指示剂的论断都与ORNL在MSRE上的研究相一致,证明本论文采用的实验方法的可行性和可信性,为后续的研究奠定了技术基础。(2)裂变产物~(95)Nb在FLiBe熔盐中的行为与分布基于裂变产物~(95)Nb有望成为熔盐堆燃料盐氧化还原性质的指示剂,研究了~(95)Nb在FLi Be熔盐中的行为与分布。研究表明大部分~(95)Nb能够稳定存在于FLi Be熔盐中。金属Li的加入使~(95)Nb还原成金属颗粒而沉降,导致熔盐中~(95)Nb活度的下降,降低的程度与~(95)Zr-~(95)Nb生长-衰变关系的时间以及~(95)Nb的浓度相关。在此基础上,讨论了~(95)Nb作为熔盐堆燃料盐中氧化还原电位指示剂在技术上的局限性和解决方案。(3)FLi Be熔盐中裂变产物~(95)Nb在哈氏合金上的沉积通过分析ORNL的相关结果,认为熔盐中~(95)Nb活度检测结果受熔盐中可溶性~(95)Nb与不可溶的~(95)Nb金属小颗粒能否正确区分的影响,这也是ORNL有关实验数据较为零乱、分散,甚至反常的原因之一,并得到实验的支持。为此研究了熔盐中裂变产物~(95)Nb在哈氏合金上的沉积,以及~(95)Nb在合金上沉积与它在熔盐中比活度的相关性。研究结果表明~(95)Nb在哈氏合金上沉积量的变化与熔盐电位改变相关联;哈氏合金上的~(95)Nb和~(103)Ru的沉积率比能够定量表征熔盐的氧化还原电位。研究结果为利用贵金属裂变产物检测熔盐堆氧化还原电位提供了2个更准确、操作性更强的新方案。(4)其他贵金属裂变产物在FLi Be熔盐中的分布与行为考察了熔盐中的~(99)Mo、~(103)Ru和~(132)Te及其在石墨、哈氏合金上的沉积和分布规律,研究了熔盐氧化还原性质性对哈氏合金上~(99)Mo、~(103)Ru和~(132)Te沉积行为的影响。因为~(99)Mo在放射性药物研制上有巨大的需求,为此,根据~(99)Mo在熔盐中的行为,提出了从熔盐中分离提纯~(99)Mo的可行方法。上述研究表明在钍基熔盐堆核能系统建成之前在实验室利用白光中子源辐照产生全源项裂变产物,开展熔盐反应堆化学研究不仅可行,而且能够获得有意义的研究结果。在钍基熔盐堆运行后,实验室研究结果将为反应堆现场的监察和诊断提供科学和技术层面上的支持、保障和指导作用。 |
| 语种 | 中文 |
| 源URL | [http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/33870]  |
| 专题 | 中科院上海应用物理研究所2021-2022年 |
| 作者单位 | 1.中国科学院上海应用物理研究所 2.中国科学院大学; |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 程治强. 熔盐堆内Nb等贵金属裂变产物的行为研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 2021. |
入库方式： OAI收割
来源：上海应用物理研究所
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