辐射交联法制备功能分离膜材料及其性能研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 谷雨 |
| 答辩日期 | 2021 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) |
| 导师 | 李景烨 |
| 关键词 | 聚合物分离膜 辐射交联 三维改性 耐污染 酸回收 |
| 英文摘要 | 膜分离技术具有绿色、高效、节能的优点,已广泛应用于化工生产、制药工程、环境保护等诸多领域。作为膜分离技术的核心,分离膜材料的性能是决定膜分离工程生产效率和应用范围的关键所在。随着膜分离技术的不断进步发展,常规膜材料的性能已无法满足日益扩展的应用需求。因此,高性能功能分离膜材料的研究和开发成为膜分离技术进一步发展的重要前提。一般而言,高性能膜材料的研发主要从三个方面进行,包括膜结构的改进、新型成膜材料的开发和膜材料的改性。对于聚合物膜材料而言,膜改性是最常用、最可行、最有效的技术路线。膜改性又包括物理改性(如共混、涂覆、掺杂等)和化学改性(如表面接枝、交联等)。其中,化学改性是将功能组分通过共价键与基底膜稳固连接,赋予膜材料持久稳定的新功能。辐射接枝是聚合物膜材料化学改性的重要方法之一,具有操作简便、节能高效、反应条件温和、使用范围广等特点,已在工业规模生产方面得到应用。然而,辐射接枝技术往往依赖于性质活泼的含双键单体,成本较高且不宜获得,这极大地限制了其在聚合物膜改性方面的应用。辐射交联作为重要的聚合物辐射化学效应,也是改变聚合物物化性质的重要手段,但在聚合物膜改性的研究一直受到忽视。因此,本论文致力于研究利用辐射交联技术改性和构建具有不同功能的分离膜材料的可行性,并评估改性膜材料的相关性能及其应用可能。具体研究内容及结果包括如下三个部分:(1)辐射交联法功能改性聚合物滤膜材料的研究本章工作首先通过辐射交联法将聚乙烯醇(PVA)原位修饰在聚偏氟乙烯(PVDF)膜的内外表面,实现了膜的三维(3D)改性。红外、XPS、固体核磁等结果证明了PVA凝胶层与PVDF膜之间形成了共价键,而PVA在PVDF膜上的负载率研究表明不同因素对其影响的程度依次为:PVA溶液的浓度>吸收剂量>吸收剂量率。此外,辐射交联改性后的PVDF膜的水通量随着PVA负载率的增加而下降,而截留性能则随着负载率的增加而提高,并在高负载率下实现了从微滤膜向超滤膜的转变。其次,在辐射交联法的通用性研究中,聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、海藻酸钠(SA)和聚乙二醇(PEG)被成功地共价修饰在PVDF膜上,并发现改性剂在辐射作用下的交联能力是影响其对膜改性程度的重要因素。在前文工作的基础上,我们进一步探究了低吸收剂量(17 k Gy)与高吸收剂量(200 k Gy)下制备的PVDF/PVA复合膜分别在分离油水乳液和抗蛋白污染的性能。在油水乳液的分离中,PVDF/PVA复合膜(17 k Gy)具有良好的亲水性、水下超疏油性和优异的抗油粘附性。改性后的PVDF膜不仅在超低压(0.084 bar)的错流过滤中具有高的渗透通量(～6.9×10~2 L m~(-2) h~(-1) bar~(-1))、水通量恢复率(～98%)和优异的截油率(～99.5%),而且能够分离多种油水乳液,并在高粘度油的测试中表现出优异的防污性能。在抗蛋白污染的测试中,PVDF/PVA复合膜(200 k Gy)对牛血清蛋白(BSA)与溶菌酶(lysozyme)表现出超低的不可逆污染率(86.5%)和截油性(>99.4%)。(3)辐射交联法制备氧化石墨烯基复合膜及其酸渗透选择性的研究本章通过辐射交联与真空辅助自组装联用的方法制备了PVA改性的氧化石墨烯复合膜(r AGO)。高能射线不仅引发GO发生还原反应,而且使PVA分子与GO片层之间形成共价键。XRD的结果显示r AGO膜中存在PVA分子插层的GO片层区域和还原后的GO片层紧密堆叠的区域。由于具有这种特殊的结构,r AGO膜通过PVA的位阻效应与还原的GO片层间的尺寸排除效应,在允许氢离子渗透的同时,有效抑制了金属离子的扩散。制备得到的r AGO膜在低浓度酸的扩散渗析酸回收测试中,其氢离子渗透系数(U_(H+),～5×10~(-3) m h~(-1))在达到商用阴离子交换膜(DF-120)水平的同时,具有超高的分离因子(S_(H+/Fe2+),233.6),实现了酸的渗透回收以及与金属离子的选择性分离。 |
| 语种 | 中文 |
| 源URL | [http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/33876]  |
| 专题 | 中科院上海应用物理研究所2021-2022年 |
| 作者单位 | 1.中国科学院上海应用物理研究所 2.中国科学院大学; |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 谷雨. 辐射交联法制备功能分离膜材料及其性能研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 2021. |
入库方式： OAI收割
来源：上海应用物理研究所
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