软X射线谱学显微实验技术研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 孙天啸 |
| 答辩日期 | 2021 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) |
| 导师 | 邰仁忠 |
| 关键词 | 扫描透射X射线显微镜 扫描相干衍射成像 吸收谱测量系统 控制系统 数据重构 |
| 英文摘要 | 软X射线谱学显微技术在电池材料、生命科学、环境和地球科学等领域的研究起着至关重要的作用。扫描透射X射线显微镜(STXM)是一种复杂的多功能显微平台,可提供低至约10 nm的空间分辨率的化学形态敏感图像。结合能量范围较宽的X射线吸收谱(XAS)技术,STXM可以在大气、低温、高真空和磁场等多种环境条件下进行实验。因此,STXM成为了研究各种纳米材料、聚合物、环境、生物、无机和磁性材料微观结构的一种有力科学工具。然而,随着科学研究不断深入,用户对能量和空间分辨率、实验效率和实验环境需求的不断增加,以及诸如扫描相干衍射成像(Ptychography)、计算断层成像(Tomography)、荧光成像(Fluoresence Imaging)、焦点堆栈成像(Focal Stack Imaging)等成像方法的不断发展,需要持续对STXM技术进行更深入的研究和改进,以达到更快的实验效率、更高的分辨率和更强的抗噪声能力,并使其与先进的方法更加兼容。因此,为了提高STXM的数据质量、实验效率和信噪比,解决现有软件和硬件方面存在的不足,我们提出了创新性的解决方案,并且进行了大量设备搭建、软件开发和实验工作,具体的工作内容如下:(一)为了在上海同步辐射光源实现一款新型高性能的先进STXM,提高其成像质量和效率,并且解决由于压电电机往返运动而引入的回程误差,我们在上海同步辐射光源BL08U线站搭建了一台新型的先进STXM,并实现了一种双向运动的快速扫描技术。这台新型STXM以波带片、光阑、样品架、探测器和激光干涉仪为核心组成元件。入射的单色X射线被波带片所聚焦,通过光阑去除杂散光和高级次的光后,最后透射过样品的光强值被探测器所记录。实现STXM的核心是控制系统的开发,主要包括粗细移动平台、探测器、激光干涉仪,和相关探测器的数据采集等的控制。我们利用Python语言直接对各滑台进行高精度的灵活控制,用可编程门阵列(FPGA)实现探测器记录的光强值和激光干涉仪记录的样品位置信息的同步获取及其同步触发。其中,所使用的双向扫描技术,利用FPGA对探测器获得的光强值和激光干涉仪记录的对应位置信息进行同步采集,我们将光强值按照同一时刻的样品位置信息进行排列形成原始图像,后续利用自主开发的后处理程序对原始图像进行网格化,对落入每个网格中的数据点的光强值进行平均,最后得到均一、规整的显微图像。进一步地,我们对该系统的可视化操作界面用Py Qt5进行了研发,该界面具有界面友好、自动化高、可操作性强和简单直观的优点,利用该界面用户可以对复杂的STXM实验进行高自动化操作。最终我们利用标准靶对该STXM系统的成像效果进行了测试和实验,对一幅10μm*10μm范围,1000*1000个像素点,1 ms的积分时间的图像进行成像用时仅需16.6分钟,分辨率达到了优于30 nm的精度。实验结果表明,我们的新型STXM的双向扫描方式可以让压电电机在高速运动下不间断的往复扫描,不必担心回程误差和外界的震动,提高了扫描效率和图像质量,减少了样品在实验过程中所受的辐射剂量。特别是在一些数据量大、耗时长的成像实验中(如:大能量范围的能量堆栈和多角度的层析成像),该新型STXM可以实现低辐射剂量、高信噪比、高空间分辨率且高速的成像,并大大节约用户机时,提升光束线站的利用效率。(二)Ptychography作为一种新兴的基于STXM的成像方法,它利用波带片把X射线聚成小的光斑,并用光阑把高级次的光和杂散光剔除,然后把光斑经过样品产生的衍射花纹用CCD或s CMOS探测器进行记录,最后通过迭代重构得到显微图像。由于它的高空间分辨率、高实验效率和高的化学敏感性,近年来受到了全世界的广泛关注。但是因为缺乏相应的数据重构软件,该成像技术的应用受到了极大的限制。因此,我们以Python语言开发了一套可视化Ptychography数据重构软件——Py PIE。该软件支持多种重构模式,自动化高,界面简洁友好,重构效果好。进一步,我们基于加拿大光源的Ambient STXM对设备进行了针对Ptychography的优化和改进,并对高镍富锂正极颗粒进行了表征和研究。我们首先分别用传统STXM和STXM-Ptychography对该电极颗粒在O的K吸收边进行了成像,结果表明,Ptychography具有更好的吸收衬度和空间分辨率,且实验效率更高。进一步,我们在O的K边、Mn的L边、F的K边和Ni的L边多个能量下对该电极颗粒进行了的Ptychography成像,给成像结果增加了成分和化学信息,我们发现电解液中的F嵌入到了降解的电极颗粒的晶格中,并伴随着Mn的不同程度的溶出。该工作为电池材料的研究提供了新的工具,为探索电池的降解机理和制备工艺提供了方向,更使得Ptychography从“正在发展的技术”真正成为了“面向大众的技术”。(三)软X射线吸收谱(XAS)是与STXM相辅相成的表征技术,也是STXM进行元素、价态分辨的前提基础。BL08U线站STXM实验腔前端的谱学腔,用皮安计来采集X射线照射到样品上激发出的俄歇电流、光电流。由于皮安计仅仅是一种高灵敏的电流表,它不仅可以采集信号电流,同时也会把噪声电流放大,造成获得的谱线信噪比较差,用户往往很难得到理想的结果。为了解决这个实际应用问题,我们设计并开发了一套新吸收谱测量系统。该系统将原有的皮安计替换为带滤波功能的预放大器、伏频转换器和多通道数据采集卡。样品的信号电流被预放大器采集,并通过其特有的滤波、漂移补偿和信号增益等功能对信号进行优化并将弱电流信号转换为大电压信号,然后该电压信号被伏频转换器转换为适于长距离传输的频率信号,最后被高速的多通道采集板卡所采集。该系统的控制系统通过实验物理和工业控制系统(EPICS)平台和Python语言来实现。我们进一步用CS-Studio来开发了该系统的可视化操作界面,可以让用户方便地进行操作控制。最后我们利用Sr Ti O_3样品对新吸收谱测量系统进行了实验和测试,通过与旧系统的结果对比,新吸收谱测量系统的谱线结果更加平滑、信噪比更高、采集效率更快。 |
| 语种 | 中文 |
| 源URL | [http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/33892]  |
| 专题 | 中科院上海应用物理研究所2021-2022年 |
| 作者单位 | 1.中国科学院上海应用物理研究所 2.中国科学院大学; |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 孙天啸. 软X射线谱学显微实验技术研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 2021. |
入库方式： OAI收割
来源：上海应用物理研究所
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