界面水介导生物大分子相互作用的太赫兹光谱表征
文献类型：学位论文
| 作者 | 唐朝 |
| 答辩日期 | 2021 |
| 文献子类 | 博士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) |
| 导师 | 吕军鸿 |
| 关键词 | 界面水 生物分子 太赫兹光谱 反向胶束 集体动力学 |
| 英文摘要 | 水是生命活动的重要前提,生理条件下的生物分子被界面水层包裹在空间受限的水溶液微环境中,行使其功能。参与生物化学过程的生物大分子在太赫兹频率范围内具备集体动力学特征。利用太赫兹光谱进行生物表征,理论上可以获取生命体系中界面水及其介导的生命过程中生物分子在皮秒级时间尺度上的动力学信息。然而,太赫兹光谱的生物表征面临一些亟待解决的问题:太赫兹生物表征主要集中在单一生物分子探测,距离生命过程真实环境和生物探测的实际认识还有较大距离;现有技术条件下,生命体系中遍布的水分子的强烈太赫兹吸收,给太赫兹光谱探测造成阻碍。为拓展水溶液环境下生物分子太赫兹探测的应用范畴,揭示太赫兹频率尺度下生命体系的动力学特征,本论文发展了界面水介导的生物大分子相互作用的太赫兹光谱表征的方法。具体研究内容分为以下三部分:磷脂膜水界面的太赫兹表征:基于两亲性磷脂分子的自组装性质,在具有良好太赫兹透过性能的连续相中构建磷脂反向胶束微液滴体系,并将其应用于太赫兹生物表征中。利用反向胶束微纳液滴的受限水空间特性,解决太赫兹生物表征中大量水分子吸收的巨大阻碍,同时为生物表征提供了近生理条件的溶液微环境。随后,反向胶束微液滴太赫兹光谱被应用于铜离子对细胞膜界面水动力学影响的探测上。探测揭示了铜离子-磷脂酰甘油磷脂膜的特异性相互作用,发现铜离子破坏了磷脂酰甘油磷脂膜水化层的氢键网络结构,使部分界面水恢复体相水性质。这一结果证明界面水介导了磷脂膜与离子的相互作用,基于界面水的太赫兹探测为磷脂膜界面表征提供了一种灵敏的方法。蛋白分子的相互作用太赫兹表征:选择凝血八因子和乳凝集素为模式蛋白,将微液滴太赫兹探测应用于蛋白-小分子作用和蛋白-磷脂膜相互作用的研究中,探测和分析了蛋白分子在空间受限水溶液中的太赫兹光谱。探测揭示了钙离子作用下凝血八因子蛋白分子内部构象变化以及磷脂酰丝氨酸磷脂膜与凝血八因子的相互作用。基于界面水介导的蛋白太赫兹光谱信息,对蛋白分子在太赫兹频段的低频集体振动模式进行了模拟,应用溶液微环境诱导的蛋白结构域进动及界面性质变化阐释相关结果。在此基础上,本论文探究了乳凝集素与凝血八因子太赫兹响应性差异,以期进一步揭示生物大分子太赫兹特征与其生物学功能之间的关系。基于微液滴-超材料的微量生物分子太赫兹探测:将纳米液滴与太赫兹超材料结构结合,利用超材料结构增强局域太赫兹电磁响应,从而极大地增强太赫兹光谱对溶液生物分子的检测灵敏度。基于该太赫兹生物探测策略,实现了对淀粉样蛋白积聚物的微量探测,为神经退行性疾病的早期诊断和生理规律探索提供了一种新的工具。综上,本论文以界面水作为生物大分子的太赫兹光谱的探测媒介,建立并完善了基于微液滴系统的生物大分子相互作用太赫兹表征。本研究基于具体生命科学问题,阐释了生物分子在太赫兹时间尺度和频率尺度的现象。这些结果揭示了水环境下生物分子相互作用在集体低频范畴内的动力学特征,增加对太赫兹生物学领域的认知。 |
| 语种 | 中文 |
| 源URL | [http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/33913]  |
| 专题 | 中科院上海应用物理研究所2021-2022年 |
| 作者单位 | 1.中国科学院上海应用物理研究所 2.中国科学院大学; |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 唐朝. 界面水介导生物大分子相互作用的太赫兹光谱表征[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 2021. |
入库方式： OAI收割
来源：上海应用物理研究所
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