Sr(Ⅱ)/Th(Ⅳ)氟盐废物磷酸盐玻璃陶瓷固化体性能研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 周顺 |
| 答辩日期 | 2021 |
| 文献子类 | 硕士 |
| 授予单位 | 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所) |
| 导师 | 乔延波 |
| 关键词 | 熔盐堆 放射性废物 玻璃固化 玻璃陶瓷固化 化学稳定性 |
| 英文摘要 | 熔盐堆采用熔融的氟盐作为主冷却剂,液态熔盐堆的燃料本身就溶解于高温熔盐中。在熔盐堆乏燃料干法后处理、燃料盐分析、燃料载体盐分离回收等过程中会产生以氟盐为主要成分的熔盐废物。熔盐废物的特点包括强放射性、腐蚀性、化学稳定性差、易潮解、熔点低等,且高放射性还可能会引起废盐发生辐解生成含卤素气体,部分废物可能含氟化铍等有毒成分,这些熔盐废物很多是以分散或流动形态存在,例如燃料高温氟化挥发处理产生的含氟废物为氟化钠、氟化镁及氟化钡等颗粒或粉末;燃料载体盐减压蒸馏处理后留下的中高放废物为氟化物固体残渣。如何处理处置这种具有强放射性-化学腐蚀性-化学毒性的熔盐废物,是熔盐堆和干法后处理发展需要解决的难题。由于硼酸盐玻璃对氯化物、氟化物的包裹率很低,传统的基于硼硅酸盐玻璃的固化技术不适合处理干法后处理产生的熔盐废物,因此需要开发适用于熔盐废物固化处理技术。本课题根据干法后处理产生废物特点,提出了将SrF_2和ThF_4作为模拟废物,在经过组分设计后通过两步法制备多种玻璃陶瓷固化体的固化方案。并对它们的结构和化学稳定性做了详细的分析和对比,优化玻璃陶瓷固化体组分和制备工艺,研究废物包裹量与固化体抗浸出性能的联系,阐明熔盐废物中锕系元素和涉及的碱金属元素在磷酸盐玻璃陶瓷固化体中的赋存状态,揭示多场耦合作用下固化体腐蚀及核素浸出-滞留特性,为将来熔盐废物的处理和长期地质处置安全性评价提供依据。本文共分为六章:第一章是绪论。对熔盐堆发展背景进行了简介,详细阐述了熔盐堆废物的来源,组成以及特点,重点调研了干法后处理产生得废物固化处理的国内外研究现状。基于对调研结果的分析,采用固相烧结技术,将铁磷酸盐玻璃粉分别和含氟化锶,氟化钍陶瓷粉均匀混合压制烧结,获得熔盐废物玻璃陶瓷固化体。通过对氟化物盐废物成分的分析,选择合理的替代物和目标晶体,按照目标晶体组成设计固化体配方并进行实验验证。第二章是实验研究方法的介绍。对实验固化基材的原料,试剂的来源,实验的设备进行了简要介绍,详细阐述了本研究采用的实验方案,以及实验中分析与表征固化体的方法。第三章是Th(Ⅳ)氟盐废物玻璃固化体结构与化学稳定性研究。由于氟化物在硼硅酸盐玻璃中溶解度不高,因此这种玻璃固化体系不适于熔盐废物的固化,之前的已有研究表明铁磷酸盐玻璃对氟化锶具有较好的包容性,本章选用钍作为典型IV价锕系核素代表元素分别制得含不同质量分数的铁磷酸盐玻璃固化体,并使用XRD、SEM、PCT等实验方法对该固化体进行结构和化学稳定性分析,最终将固化同种核素的玻璃与玻璃陶瓷固化体性能进行分析与比较。第四章是Sr(Ⅱ)氟盐废物玻璃陶瓷固化体结构与化学稳定性研究。相对于玻璃固化,玻璃陶瓷固化体具有更好的化学稳定性。本章以SrF_2作为模拟废物,制备了含SrF_2的氟磷灰石陶瓷,然后用铁磷酸盐玻璃封装,通过固相烧结法制备玻璃陶瓷固化体。对氟磷灰石陶瓷和玻璃陶瓷固化体的结构和性能进行了特征分析。第五章是Th(Ⅳ)氟盐废物玻璃陶瓷固化体结构与化学稳定性研究。本章主要内容是制备了含ThF_4的独居石、方钍石两种陶瓷,然后用铁磷酸盐玻璃封装,通过固相烧结法制备了两种玻璃陶瓷固化体。对两种陶瓷和玻璃陶瓷固化体的结构和性能进行了特征分析。第六章是总结与展望。对文章研究内容、研究结果进行了总结,并对研究过程中发现的问题进行了整理,分析了解决这些问题的一些思路,对未来的研究进行了展望。 |
| 语种 | 中文 |
| 源URL | [http://ir.sinap.ac.cn/handle/331007/33916]  |
| 专题 | 中科院上海应用物理研究所2021-2022年 |
| 作者单位 | 1.中国科学院上海应用物理研究所 2.中国科学院大学; |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 周顺. Sr(Ⅱ)/Th(Ⅳ)氟盐废物磷酸盐玻璃陶瓷固化体性能研究[D]. 中国科学院大学(中国科学院上海应用物理研究所). 2021. |
入库方式： OAI收割
来源：上海应用物理研究所
浏览0
下载0
收藏0
其他版本
除非特别说明，本系统中所有内容都受版权保护，并保留所有权利。