微生物催化脱除柴油中含硫化合物的研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 姜成英 |
| 学位类别 | 博士 |
| 答辩日期 | 2001-06 |
| 授予单位 | 中国科学院研究生院 |
| 导师 | 刘会洲 |
| 关键词 | 微生物 生物脱硫 生物降解 杂环硫化合物 柴油 |
| 其他题名 | Studies on biocatalytic removal of sulfur compounds in diesel oil |
| 学位专业 | 化学工艺 |
| 中文摘要 | 矿物燃料中的硫是造成环境污染的主要因素之一。因为微生物催化脱硫（Biodesulfurization，BDS）技术具有成本低、操作条件温和、氢耗小、能有效脱除佩些加氢脱硫（hydrodesulfurization, HDS）技术难以脱除的杂环类含硫化合物等优点正被作为加氢脱硫技术的有效辅助方法进行研究，该方法在发展能源工业和环境保护等方面显示出很大优势，近期有望在工业生产中得到应用。为早日开发微生物脱硫的新工艺，本研究工作结合国家“九七三”项目“微生物催化脱硫及吸附脱硫”和中国石油化工集团公司科学技术研究开发项目“石油产品的生物深度脱硫过程”，努力将生物技术与化学工程相结合，进行微生物脱硫机理和应用基础的研究，同时对实际柴油体系的生物脱硫工艺进行了初步探索。首先，筛选出具有高活性、高选择性的微生物脱硫菌株。根据脱硫微生物乙佩＿佩长环境、生长特性和代谢机理，从不同土壤和污水样品中培育、富集、诱变、筛选出能够通．过专一的所谓“4硫”（“4S”）途径选择性脱除杂环硫化合物中硫的菌株；经多次分离纯化与驯化，选取四株活性高，在液体培养介质中耐受二苯并噻吩（dibenzothiophene，DBT）浓度大于1.0mmol/L的菌株作为研究对象；对菌种进行了形态及生理生化鉴定，4种菌分别为短芽抱杆菌(Bacillus brevis) R-6、球形芽抱杆菌(Bacillus sphaericus) R-16、球形诺卡氏菌(Nocardia globerula)R-9和德氏假单胞菌（Pseudomonas delafieldii）R-8。初步筛选出的菌种对外界环境适应性差，易退化，为此采用添加底物的短期斜面保藏法、矿油保藏法和斜面深冷保藏法等对菌种进行保藏；同时建立了应用菌种制备方法和衰退菌种复壮的方法。第二，研究微生物脱硫过程中DBT的降解机理。通过气相色谱（GC-FZD）、气相色谱／质谱联用（GC-MS）、气相色谱／原子发射光谱联用（GC-AED）和高效液相色谱（HPLC）等分析方法定性分析含硫底物的代谢结果，，对微生物脱硫机理进行初步研究，同时定量评估筛选菌株的脱硫效果。通过对代谢中间产物及终产物的分析，确定筛选到的四株菌均能通过专一的所谓“4S”氧化途径脱除具有空间位阻的二苯并曝吩类衍生物中的硫，对DBT和4，6-二甲基二苯并噬吩（4，6-DMDBT）的代谢中间产物为相应的DBT矾和4，6-DMDBT讽、终产物为2_羚基联苯(HBP)和2-轻基一3，3‘二甲基轻基联苯。所选菌株既不利用H即也不利用DBT作为生长所需碳源和能源，但能利用DBT类化合物作为生长所需的唯一硫源。第三，考察所选菌株的脱硫能力。通过模型化合物DBT进行脱硫实验，探索了环境条件、微生物因素、作用底物等对菌种生长及脱硫活性的影响。各菌种最佳生长温度在25-35℃之佩间，适宜生长的pH值范围为6.5-7．6。加入葡萄糖1-3 glL或甘油3-5 g/L及2 g/L NH_4Cl是适宜的碳源和氮源，含硫有机氮源或无机硫源的存在会抑制脱硫表型；浓度小于5％的乙醇的加入有利于菌株的生长及脱硫，但浓度大于5％时，乙醇会抑制菌株的生长及脱硫活性；高浓度底物DBT,产物HBP和S0_4~(2-)的累积以及表面活性剂的存在会抑制菌株生长及脱硫的活性；DBT的分散形式也会影响脱硫效果。最后，用驯化成熟的菌株对不同来源加氢脱硫柴油进行生物深度脱硫，了解不同硫含量及硫分布对生物脱硫效果的影响。对于硫含量>1000 mg/L的柴油，脱硫率很低，而当硫含量<300 mg/L时，3天的脱硫率达54%不同的脱硫工艺对柴油实际体系的生物脱硫效率影响较大，提高搅拌转速，可提高微生物脱硫率，当搅拌转速为250 r/min时，微生物脱硫率达到72%；表面活性剂（例如Tween 80, Span 80和Triton X-100）的添加有利于提高柴油的微生物脱硫率，研究中选用三种表面活性剂中的Tween 80最适于添加入柴油的微生物脱硫。根据反应体系细菌生长，脱硫活性及反应条件的特点，设计、制备了新型生物反应器，并进行了模拟油体系的生物降解和柴油体系生物脱硫的研究。 |
| 语种 | 中文 |
| 公开日期 | 2013-09-26 |
| 页码 | 184 |
| 源URL | [http://ir.ipe.ac.cn/handle/122111/1907]  |
| 专题 | 过程工程研究所_研究所（批量导入） |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 姜成英. 微生物催化脱除柴油中含硫化合物的研究[D]. 中国科学院研究生院. 2001. |
入库方式： OAI收割
来源：过程工程研究所
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