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污泥微塑料赋存形态特征及其负载镉的机制研究

文献类型:学位论文

作者李馨雨
答辩日期2022-06
文献子类学术型学位
授予单位中国科学院大学
授予地点中国科学院地理科学与资源研究所
导师高定
关键词微塑料 污泥 吸附 表观形态
学位名称硕士
学位专业环境科学
英文摘要微塑料是新兴的全球性的环境污染物。微塑料在污水中大量存在,在污水处 理过程中大部分的微塑料截留到污泥中,因此污泥是微塑料重要的源和汇,就“汇” 角度而言,主要来自多种途径:个人护理品中的微珠、衣物清洗释放的合成纤维 和日常塑料制品的碎片。污泥中存在多种重金属,而污泥资源化的重要途径之一 是开展土地利用,因此研究污泥中微塑料的赋存特征及潜在的重金属风险十分必 要。尽管微塑料没有固有的电荷和显著的多孔性,但是在自然的磨损、以及长期 风化和光氧化作用下,微塑料表面带负电,可吸附金属阳离子,成为重金属的载 体,深入研究污泥中微塑料负载重金属的机理,尤其是对于移动性强、毒性较强 的镉(Cd),对于控制污泥及其 Cd 风险的理论价值极其重要。已有研究表明,污 泥处理方式和环境因素会改变微塑料的表面形态,但是否会影响微塑料的赋存特 征及其负载 Cd,还未有前人涉及,这其中的影响机制和关键驱动因子值得进一 步探究。另外,污泥微塑料随土地利用途径进入土壤后也会面临复杂的环境条件, 环境因素对污泥微塑料特性及负载 Cd 的影响也值得关注。 因此,本研究首先研究了中国典型城市中污泥微塑料的丰度及赋存特性, 以及微塑料负载 Cd 的丰度和含量;选取厌氧消化、热干化、热水解、好氧堆 肥四种国内常见的污泥处理方式,探究了不同处理方式对微塑料赋存特征、理 化性质、负载 Cd 能力的影响及其驱动因子;选取干湿交替、微生物添加、紫 外照射三种重要的环境变化情景,选取聚乙烯(PE)、聚丙烯(PP)和聚苯乙 烯(PS)三种污泥微塑料中丰度较高的微塑料,通过模拟自然条件处理,研究 了不同环境因素对微塑料的赋存特征及其负载 Cd 能力的影响。研究结果将有 助于了解污泥处理-污泥土地利用整个过程中微塑料的特性及负载 Cd 的变化, 对于控制中国当前污泥中微塑料及潜在的携带重金属输出风险具有重要参考意 义。主要研究结果如下: (1)中国典型城市产出的污泥微塑料的形态特征以纤维状为主,占总量的 46.66%,颜色上 56.5%呈现为白色和透明,聚合物类型 62.51%为 PP 和 PE;丰 度范围为 1448-11125 个(kg−1 DW),与其他研究相比在国内城市属于较低水 平,与欧洲国家的污泥微塑料丰度较为接近。由此预测中国城镇地区每年由污泥向土壤输入的微塑料的量达 2.90×1013 个。污泥微塑料上 Cd 的丰度略高于污 泥中的丰度。污泥微塑料负载 Cd 的空间分布较为分散,微塑料凹凸不平的表 面形貌会增加 Cd 的吸附位点,且表面呈现缓和凹凸变化形态的区位更易负载 Cd。 (2)热水解使污泥微塑料丰度显著增加,其它污泥处理方式(热干化、厌 氧消化、好氧堆肥)对污泥微塑料丰度影响不显著。扫描电子显微镜观察的表 面形貌显示厌氧消化后污泥微塑料表面更为粗糙,热干化和热水解处理后微塑 料出现明显开裂,且热水解造成的开裂边缘更为模糊;好氧堆肥使微塑料发生 表面损伤和侵蚀。厌氧消化对微塑料的化学键含量影响不显著;热干化增加了 微塑料的 C-O 含量;热水解和好氧堆肥增加了 C-O 和 C=O 的含量,其中热水 解使 O 含量增加最明显。 (3)污泥微塑料对 Cd 的吸附满足 Freundlich 等温线拟合,属于多层吸 附。热干化和热水解使污泥微塑料对 Cd 的吸附量显著增加,热水解对微塑料 理化性质和 Cd 吸附能力的影响最大。污泥微塑料表面形貌的变化、含氧官能 团含量的增加会增加 Cd 吸附能力。污泥的电导率、含水率以及杆菌和球菌是 污泥微塑料的 Cd 吸附能力的驱动因子。 (4)污泥微塑料吸附 Cd 前后的峰强度和结合能未发生明显变化,Cd 吸附 等温线模型显示微塑料的 Cd 吸附强度>1,表明物理吸附是微塑料吸附 Cd 的主 要驱动力,Cd 通过范德华力、氢键或疏水相互作用等弱键附着在微塑料上,Cd较易被污泥微塑料所吸附,同样也易再次释放到环境介质中。 (5)对环境变化情景影响微塑料吸附 Cd 特性的研究表明,初生微塑料的吸 附等温线更符合 Langmuir 模型,微生物处理和紫外线照射后,微塑料的 Cd 吸附 曲线更符合 Freundlich 模型。三种微塑料的平均 Cd 吸附能力经过干湿交替处理 后略有下降(降幅不显著),而经过紫外线照射处理后显著增强。微塑料的 Cd吸附能力与土壤中链霉菌属的丰度呈极强正相关,且经紫外照射后链霉菌丰度明 显增加,土壤链霉菌、电导率和含水率是微塑料 Cd 吸附能力的重要驱动力。 (6)干湿交替对三种微塑料(PE、PP、PS)的表面均未造成明显影响, 仅使 PS 比表面积明显增加;微生物添加使 PP 微塑料的表面呈现明显凹凸不 平;紫外照射使 PP 表面布满了排列紧密的小裂缝,PE 表面出现少量小裂缝,PS 表面出现少且小的孔洞;微生物处理和紫外照射使三种微塑料的比表面积均 有所增加。紫外线照射对微塑料的比表面积和表面形态影响最大,推测比表面 积的增加和表面裂缝、孔洞的出现会增加微塑料的 Cd 吸附能力。 (7)微生物增加了 PE 的结晶度,干湿交替对结晶度的影响不明显,紫外 线照射增加了 PE 和 PS 的结晶度、使 PP 衍射峰移动。微生物处理后,PP 和 PS 的 C-O 含量增加,PE 的 C=O 含量增加;干湿交替处理后,PE 和 PS 的C=O 含量略有增加,PP 的 C-O 和 C=O 均增加较多;紫外照射使三种微塑料的C-O 和 C=O 均有所增加。推测紫外线照射导致的结晶度增加或新晶体的出现, 及 C-O 和 C=O 含量增加,会对微塑料吸附 Cd 起促进作用。
学科主题环境科学
语种中文
页码96
源URL[http://ir.igsnrr.ac.cn/handle/311030/184473]  
专题地理科学与资源研究所_研究生部
推荐引用方式
GB/T 7714
李馨雨. 污泥微塑料赋存形态特征及其负载镉的机制研究[D]. 中国科学院地理科学与资源研究所. 中国科学院大学. 2022.

入库方式: OAI收割

来源:地理科学与资源研究所

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