长江水系溶解有机碳分子特征与生态系统代谢过程及模型研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 宫辰 |
| 答辩日期 | 2022-06 |
| 文献子类 | 学术型学位 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院地理科学与资源研究所 |
| 导师 | 晏维金 |
| 关键词 | 长江流域 溶解有机质 源头河流生态系统代谢 傅立叶变换回旋共振质谱 二氧化碳 |
| 学位名称 | 博士 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 英文摘要 | 河流是连接陆地和海洋的桥梁，在区域及全球碳循环中发挥关键作用，也为大气中温室气体的关键来源。溶解性有机质（Dissolved organic carbon，DOM）作为一个复杂有机分子的集合，包括成千上万个具有各种结构和性质的 分子，是河流水体中最活跃的组分。DOM的迁移转化过程及降解机理，河流输送DOM 的过程及模拟和水域温室气体释放规律及机制等问题为国际前沿和公 众关注的问题。DOM 作为河流碳的主要形态，其来源和组成十分复杂，在水圈和碳循环中均发挥着重要作用，目前，尤其在人类活动影响逐渐加剧的背景下，对源头河流和大型河流中 DOM 的关键影响因素、过程和机制的研究仍然缺乏，因此，基于以上研究背景，本研究取得了以下创新结果： （1）发现源头河流具有较强的生态系统代谢作用，生态系统代谢过程对DOC 去除和 CO2 的源汇机制均具有显著的影响，确定了源头河流水体中溶解有机碳（Dissolved organic carbon，DOC）降解的吸收速率（Vf），估算了源头河流生态系统代谢对 DOC 的去除比例为0.32±0.14，以及 DOC 通过呼吸去除的部分约占水-气界面 CO2 释放量的 31%源头河流水体 CO2 的夜晚释放量较白天 高42%； （2）河流水体的溶解性有机质（DOM）中易被微生物降解的部分为蛋白类，脂类和糖类等分子量在 400 Da 左右的组分； （3）发现了河流中难降解的 DOM 分子量主要集中在151~635 Da，主要为 木质素类化合物。 本研究选取长江流域为研究区域，围绕流域 DOM 的来源、分子组成和特性及其在河道内的迁移转化过程，利用三维荧光光谱（Three-Dimensional Excitation-Emission Matrix，EEM）、傅立叶变换离子回旋共振质谱（Fourier transform ion cyclotron resonance mass spectrometry，FT- ICR MS）、同位素（δ 13C）技术，结合野外原位和室内模拟实验等方法，微观和宏观相结合，对河流中 DOM 的来源及其在河流水体中的代谢过程和机制进行分析。从微观尺度上研究长江流域 DOM 的来源、分子组成和其在河道内的生态系统代谢过程，从宏观上分析长江流域有机污染物的空间分布特征、河道内面源有机污染 物的贡献比、并识别长江流域面源有机污染物的输入对河流水体 DOM 分子组成和特性的影响。另外，由于生态系统过程会导致源头河流的 CO2 释放产生昼夜差异，本研究构建了对源头河流水-气界面 CO2 释放通量的估算模型，并应用 于长江流域源头河流的水-气界面 CO2 释放通量估算中。 （1）长江流域源头河流 DOM 生态系统代谢过程及其对河流水体碳循环过程的影响机制 源头河流水体白天和夜晚的 δ 13CDIC、pCO2和 CO2 的释放速率存在显著差异。源头河流水体 δ 13CDIC 较流域背景值贫化13C，且夜晚比白天更加贫化13C。 源头河流具有较高的生态系统代谢（Ecosystem metabolism，EM），显著的影响了源头河流DOM的去除和源汇机制。生态系统呼吸（Ecosystem respiration，ER）随 DOC 浓度的增加而增加，随溪流流量的增加而降低。DOC 的 Vf 为 0.46±0.14 m/d，随着流量的减少和流域单位面积 DOC 负荷量 的降低而增加。DOC 损失率（ζ）为 0.96±1.25 /d，随流量和流域单位面积DOC 负荷量的增加呈指数下降。ER 对 DOC 的去除比例为 0.32±0.14，占溪流CO2 通量的 31±16 %。重新估算的长江水系的年 CO2 释放通量约为 14.63±4.99 Tg C/yr，而源头河流的 CO2 释放通量占长江水系总释放通量的 62%。 （2）长江流域源头河流中 DOM 的来源、组成及生态系统代谢过程对源头河流碳循环的影响 通过室内模拟实验，本研究发现来自微生物的大分子腐殖质类有机质难以被降解，而蛋白质类有机质（络氨酸和色氨酸）易被降解，光降解和微生物降解混合降解的 DOC 去除比例能达到 50 %左右；在降解的前三天速率较快，之后降解速率减慢，基本在 7 天左右达到降解平衡。通过对长江干流、源头河流和污水河流水体中 DOM 进行 EEM、FT-ICR MS 分析和分子标志物的识别，发现源头河流中标志陆源、内源和人为来源 （即来自洗涤剂，抗生素和雌激素的标志物）有机物的分子标志物相对丰度高 于长江干流大通。一天的原位降解前后参数的变化表明源头河流在同时受到光降解和生物降解过程的共同影响；结合肯德里克质量缺陷（Kendrick mass defect，KMD）图，表明 DOM 经脱甲基化降解后，400 ~ 600 Da 范围的 DOM同系物强度发生了显著变化，说明微生物降解主要发生在分子量为 400 ~ 600 Da 的范围。源头河流水体中的难降解 DOM 组分分子量在 151 ~ 635 Da，主要 由木质素类化合物组成。 （3）长江干支流典型水域 DOM 来源、分子组成和特性的时空变化分析本研究发现空间上，长江下游典型湖泊（巢湖和鄱阳湖）pCO2 和水-气界 面 CO2 释放量高于长江干支流采样点。一方面由于湖泊较长的滞留时间有利于水体内源有机质含量的升高和微生物的呼吸，另一方面，湖泊中挺水植被的增加会显著增加湖泊水体中的 pCO2 和水-气界面 CO2 释放量。长江干支流采样点和湖泊中的 DOC 浓度，pCO2 和 CO2 释放量具有显著的 季节差异。夏季水体 DOC 含量由于流量稀释效应的影响而低于冬季，夏季较高的 pCO2 和 CO2 释放量受到较高的水温和较强生物呼吸作用的影响，平均为729 μatm 和 1418 μatm，78 mg C/m2 /h 和 41 mg C/m2 /h。长江源区到下游水体的 DOM 荧光组分中，微生物代谢类腐殖质的 DOM组分逐渐增加，表现为微生物活性显著升高的特点，这可能受海拔、水温等因素的共同影响；长江水系上游到下游蛋白类，脂类和糖类等组分的含量较低，且空间变化不显著；受纳生活污水河流中的显著标志为分子量在 300 Da 左右的 脂类和糖类化合物及相应同系物的相对丰度较高。 （4）长江干流主要断面有机污染的来源与通量及其对水体 DOM 分子组成 和特性的影响长江流域 BOD 和 COD 的输出通量为 2.82×108 kg/km2 /年和 2.70×109 kg/km2 /年，2016-2018 年三年 BOD 和 COD 的输出量中点源和面源的贡献比年 际变化较小，平均面源 BOD 和 COD 占 BOD 和 COD 总输出通量的 50±13%和49±13%。长江自源区到上游和下游主要干支流断面的面源 BOD 和 COD 输出 量贡献显著降低，而长江下游断面较小的面源贡献比说明点源污染占主导地 位，可能受到长三角地区较高的人口和工业密度的影响。 长江流域 BOD 和 COD 的入河量为 1.03×109 kg/年和 9.59×109 kg/年，面源有机污染对河流 DOM 的组成和性质都产生了显著的影响。人为来源的 DOM 随面源有机污染物输入通量的增加而增加；河流水体的内源有机质含量会随着 有机污染面源贡献的增加而增加；河流水体中 DOM 的稳定性随面源有机污染 物贡献增加而显著降低，换言之，有机污染的输入对河流水体中 DOM 的活性 有促进作用。 |
| 学科主题 | 环境科学 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 168 |
| 源URL | [http://ir.igsnrr.ac.cn/handle/311030/184616]  |
| 专题 | 地理科学与资源研究所_研究生部 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 宫辰. 长江水系溶解有机碳分子特征与生态系统代谢过程及模型研究[D]. 中国科学院地理科学与资源研究所. 中国科学院大学. 2022. |
入库方式： OAI收割
来源：地理科学与资源研究所
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