类太古代典型湖泊中铁同位素的特征及古环境的重塑研究
文献类型：学位论文
| 作者 | 杨曦 |
| 答辩日期 | 2022-06 |
| 文献子类 | 学术型学位 |
| 授予单位 | 中国科学院大学 |
| 授予地点 | 中国科学院地理科学与资源研究所 |
| 导师 | 郭庆军 |
| 关键词 | 铁同位素 铁的生物地球化学循环 太古代 现代典型湖泊 |
| 学位名称 | 博士 |
| 学位专业 | 环境科学 |
| 英文摘要 | 太古代是从地球形成到 25 亿年前的地质时代，是地球发展历史中的重要时期，太古代后期发生的大氧化事件改变了地球的氧化还原环境，在这之前地球处 于长期的低氧或者缺氧环境，古环境演变在影响古海洋物质转化及沉降过程的同 时，也会相应地保留相关重要信息。已有对太古代古环境反演的研究大多是基于 沉积物岩石的古环境信息记录，通过太古代海洋环境中的物质循环过程和氧化还 原过程的迅速产生和完成，简单的利用沉积岩来推演和重塑这些过程存在着一定 的限制。近年来通过利用类古海洋环境的沉积物的化学元素组成和同位素特征研 究其生物地球化学过程成为新的技术手段。化学元素中铁、锰、硫等都是氧化还 原敏感元素，古海洋环境中铁含量很高，铁形态及同位素组成常被作为古环境指 示来研究古海洋的氧化还原环境和演化，当前对于太古代海洋环境中铁在不同相 态之间的迁移转化和循环关键过程的了解还存在局限性，阻碍了太古代海洋铁氧 化还原机制的重建。 本研究选取四海龙湾湖为研究区域，通过采集春、夏和秋三个季节的可溶性和悬浮颗粒物水样品与沉积物样品，测定了水柱中和沉积物中铁的不同形态及同 位素组成，明确了湖泊热温层形成时期各分层区域及其特征，分析了敏感元素铁、锰、硫在湖泊中的循环过程，探讨了铁同位素组成特征、分馏机制与影响因素。揭示了湖泊水柱、水-沉积物界面以及沉积物中铁元素的生物地球化学循环过程， 进一步解释了四海龙湾中古环境指示--铁形态以及铁同位素的古环境意义，为研 究太古代时期环境演化提供思路。本研究取得以下成果： （1）阐明了四海龙湾湖泊分层及铁、锰、硫元素的特征。四海龙湾湖泊每年根据温度变化从5月份到10月份出现热分层现象，根据化学元素氧化还原变化水剖面呈现氧化层（0 ~ 20 m）、氧化还原层（20 ~ 30 m）以及还原层（30 m以下）。影响四海龙湾水密度梯度变化的主要原因是温度，温跃层出现的位置大 约在 10 ~ 15 m 之间，并具有季节差异。铁含量随着深度增加从低于 0.2 μmol L -1 浓度升高到 40 μmol L -1，与水中硫化氢结合形成铁的硫化物将硫从水柱中移除；水柱底部硫化氢含量（>18 μmol L -1）高于表层沉积物中的硫化氢浓度（0.053 μmol L -1），使得水中硫化氢向沉积物中扩散。在氧化还原层形成了锰的次氧化层，锰 的富集和氧化循环限制了硫化物通量的减少。 （2）分析了四海龙湾湖泊沉积物中的物质来源及化学敏感元素的特征。四海龙湾湖泊沉积物中含水量高达75%反映的是全新世湿润的气候环境。根据碳氮同位素发现沉积的有机质主要来自陆地C3植被。根据210Pb纪年法得到沉积物物质平均沉积速率为0.16 cm/a，在200年间沉积速率有三次大的波动，均造成了大片 的森林砍伐，使得水土流失严重，沉积速率变大。沉积物孔隙水中的硫酸盐大约 在10 ~ 15 μmol L -1浓度范围内不利于硫酸盐微生物还原细菌作用形成过多硫化 氢，有利于微生物异化铁还原细菌的作用，铁形态中含量最高的菱铁矿(FeCO3)就是由生物还原有效Fe(III)(氢)氧化物形成的。但这个形成菱铁矿的过程阻碍了 黄铁矿的大量出现，这是造成四海龙湾沉积物中黄铁矿含量低的原因。 （3）解析了四海龙湾中铁同位素的时空变化特征。湖泊水柱中氧化层受有氧氧化过程影响缺少溶解态的铁。氧化还原层铁同位素偏负，还原层中溶解铁和 颗粒态铁的同位素组成具有季节变化特征，春季溶解态铁同位素值变化范围 0.27 ~ 0.80‰，是铁的硫化分馏过程，秋季溶解态的铁同位素变化范围-1.58 ~ -0.49‰，是铁的氧化分馏过程，都在平衡分馏线上。所以铁循环过程在四海龙湾中主要有 有氧氧化、铁的异化还原、厌氧氧化和铁的硫化的过程。根据氧化还原层铁同位 素的分馏 Δ 56FeFe(II) – FeS发现，春季的变化范围是 0.27 ~ 1.05‰秋季的变化范围是0.71 ~ 1.61‰，是异化铁还原作用的结果，被表层沉积物的黄铁矿铁同位素记录 了下来，而铁的硫化过程和氧化过程造成的分馏并没有记录在沉积物中。 （4）诠释了类太古代环境中铁同位素的古环境意义。还原层中铁硫化过程发生的平衡分馏因子 εFe(II)–pyrite = -1.07‰，与太古代后期黄铁矿中记录的铁同位素分馏结果接近，这个分馏过程表明了伴随着太古代后期大气中氧气的增加，硫化氢缺乏而铁富集的海洋条件下黄铁矿快速形成的过程；铁的氧化过程发生的平衡分馏 εFe(II)-(III) = -2.6‰，其分馏因子与条状铁建造带中铁同位素分馏一致，这 个过程可以为研究太古代时期条状铁建造带中铁同位素分馏提供思路。类太古代 湖泊中的铁的浓度、形态以及同位素组成可以作为古环境的指标，帮助了解古海洋水体中铁的生物地球化学特征，进一步解释海洋水体中的化学生物信息被记录在沉积物中的过程。 |
| 学科主题 | 环境科学 |
| 语种 | 中文 |
| 页码 | 103 |
| 源URL | [http://ir.igsnrr.ac.cn/handle/311030/184625]  |
| 专题 | 地理科学与资源研究所_研究生部 |
| 推荐引用方式 GB/T 7714 | 杨曦. 类太古代典型湖泊中铁同位素的特征及古环境的重塑研究[D]. 中国科学院地理科学与资源研究所. 中国科学院大学. 2022. |
入库方式： OAI收割
来源：地理科学与资源研究所
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