Au NPs/石墨烯用于原位 SERS 监测类 Fenton 反应研究
文献类型:学位论文
作者 | 郭丹妮 |
答辩日期 | 2021-06 |
文献子类 | 硕士 |
授予单位 | 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 赵利霞 |
关键词 | Au Nps,晶体工程,类 Fenton 反应,Sers 监测,环境修复 Au Nanoparticle, Crystallinity Engineering, Fenton-like Reaction, Sers Monitoring, Environmental Remediation. |
学位名称 | 工程硕士 |
学位专业 | 环境工程 |
其他题名 | Crystallinity engineering of Au nanoparticles on graphene for in situ SERS monitoring of Fenton-like reaction |
英文摘要 | 高级氧化工艺(advanced oxidation processes,AOPs)在科学和工业领域都被 认为是一种很有前途和可靠的技术用来净化难生物降解的废水。Fenton 反应,作 为最高效的 AOPs 之一,能够从 H2O2/Fe2+体系中产生高活性的羟基自由基(HO•) 氧化难降解的有机污染物。然而,经典 Fenton 工艺的几个固有缺点,如 pH 工作 范围窄和显著的铁泥形成,限制了它们的进一步推广应用。多相 Fenton 催化剂 随后被开发出来,并被证明是解决这些缺点的有前途的替代品。然而,多相 Fenton 反应存在的一个关键问题是如何设计具有显著催化活性的 Fenton 催化剂。因此, 了解催化反应在催化剂表面是如何发生的,对于设计潜在的高性能催化剂至关重 要,这需要我们原位高灵敏地探测类 Fenton 反应。表面增强拉曼光谱(surface enhanced Raman spectroscopy,SERS),作为一种分子表面的特异性光谱技术,即 制备具有等离子体性质和催化活性的双功能平台,它在无标签监测多相催化反应 方面具有重要的潜力。本文制备了一种由还原氧化石墨烯(reduced graphene oxide, RGO)片上的单晶纳米粒子组成的复合催化剂,并进行了表征。然后初步讨论了 制备催化剂的 Fenton 催化活性和反应机理。设计了一种基于单晶(single crystalline,SC)Au NPs/ RGO 用于原位 SERS 监测类 Fenton 催化反应的纳米平 台。 首先,通过对前驱体溶液的超声处理和水热还原合成了 Au NPs/石墨烯复合 物。XPS 和 XRD 表征了复合材料的成功合成。UV-vis、TEM 和高分辨率的 TEM 结果表明,由于前躯体溶液没有超声处理,导致 RGO 表面沉积了不规则的金纳 米晶,为多重孪晶(multiple twin,MT)结构,而超声预处理导致了低孪晶密度, 使单晶的金纳米晶分布良好。SC Au NPs/ RGO 还具有良好的单线态氧(1O2)介 导类 Fenton 催化活性以活化 H2O2 促进罗丹明 6G(Rhodamine 6G,R6G)的氧 化降解。这与传统 Fenton 形成•OH 的机理不同,其更有可能的反应途径是 HO2• 氧化形成 1O2。 其次,SC Au NPs/ RGO 基底被证明具有良好的 SERS 性能,其较低的检测 限为 1.0×10-8 M R6G,改良的增强因子(enhancement factor,EF)为 1.9×105。 结合其优势,通过加入稀释的 H2O2 到吸附有 R6G 的 SC Au NPs/RGO 基底上进 行了 SERS 原位监测类 Fenton 催化反应。根据 R6G 随时间变化的拉曼强度,进 一步确定了动力学参数。结果表明,R6G 分子的 C-C-C 环和 C-H 键几乎同时被 降解。然后,将 SC Au NPs/RGO 基底重复用于监测 R6G 降解过程,三次循环后 SC Au NPs/RGO 基底典型的 SEM 图像清楚地表明,其形貌没有发生明显的变化, 表明所制备的 SERS 基底在 Fenton 反应过程中是稳定的。 总之,通过在石墨烯片上可控生长 Au NPs,制备了一种结晶良好的 SC Au NPs/RGO 复合材料,该材料不仅具有独特的类 Fenton 催化活性以降解有机污染 物,而且对目标探针分子具有较高的灵敏度。SC Au NPs/RGO 复合材料的多功 能性质使其成为原位 SERS 监测类 Fenton 反应的理想平台。所提议的策略将为 设计更多的多功能平台以实现在线环境监测提供新的机会。 |
页码 | 61 |
源URL | [https://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/46994] ![]() |
专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 郭丹妮. Au NPs/石墨烯用于原位 SERS 监测类 Fenton 反应研究[D]. 北京. 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心. 2021. |
入库方式: OAI收割
来源:生态环境研究中心
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