新型溴代阻燃剂（NBFRs）作为传统溴代阻燃剂的替代品，是市场上新出现 或最近在环境中检测到的一类含溴的有机污染物。NBFRs 种类繁多，结构的多 样导致了其与环境相互作用的复杂性。目前，NBFRs 相关的研究主要集中于其 环境分布、生物毒性以及光降解和生物转化等方面。土壤是污染物重要的汇， NBFRs 在土壤中的检出种类和检出量逐年增加，因此 NBFRs 在土壤中的环境行 为及效应需引起重视。根际是土壤-植物系统生物化学过程最活跃的区域，根际 中复杂的化学与生物多样性的分子耦合有助于阐释土壤污染物转化与效应的微 观机理，但目前的研究大多停留在根际影响传统溴代阻燃剂分布和转化现象的描 述上，根际影响 NBFRs 降解和转化的分子机制还不清楚。且根际效应影响污染 物迁移转化的机制研究还依赖于方法学的进一步提升。本文拟搭建基于组学方法 研究根际化学多样性与生物多样性及其关联耦合，以 1,2-二溴-4-（1,2-二溴乙基） 环己烷（TBECH）和 1,2,5,6-四溴环辛烷（TBCO）两种典型的手性 NBFRs 为目 标污染物，通过植物盆栽和微宇宙培养实验探究根际过程对新型溴代阻燃剂转化 与效应的作用。具体研究进展如下：

      （1）以黄瓜、玉米和黑麦草为模式生物，基于高分辨质谱技术结合高通量 测序研究了典型植物非根际和根际土壤可溶性有机质（DOM）的化学分子组成 以及微生物群落结构的多样性和独特性，进而通过共现网络分析建立了根际化学 组分和微生物种群之间的耦合关联。结果表明，根际土壤 DOC 含量高于非根际， 植物介导的过程降低了土壤的 pH 值，增加了根际土壤的阳离子交换量。 FT-ICR-MS 表征发现种植不同种属植物后土壤有机质组成具有特异性，且根际中 含有非根际未鉴定出的有机分子 2200 个。总得说来，根际土壤 DOM 分子包含 更多的杂原子（N、S 和 P）、较强的亲水性、更大的芳香性以及更多的难降解有 机物，表现出了高而复杂的化学多样性特征。高通量测序表明植物类型能够显著 改变根际土壤微生物种群的组成和相对丰度，变形菌门、放线菌门和厚壁菌门为 土壤中的优势菌群。根际较非根际土壤存在其独有的微生物类群，根际与非根际 土壤微生物群落结构在纲水平和门水平均表现为显著差异。进而，根际土壤有机 质分子和微生物种群的网络关系显示根际土壤的DOM分子与特定的微生物类群 之间存在强而显著的耦合关联（P < 0.05, |R| ≥ 0.9）。黄瓜根际土壤中，酸杆菌和 Methylomirabilota菌与木质素类和单宁类化合物呈负相关，髌骨细菌则呈正相关； 玉米根际放线菌与木质素类和单宁类分子呈负相关，变形菌与脂质类分子呈负相 关；而黑麦草根际中细菌菌门和 DOM 分子之间更多的是独特的对应关系，而非 多种细菌菌门和 DOM 分子复杂的网络关系。以上结果强调了根际土壤有机质的 异质性和微生物群落多样性之间联系，在分子水平探索了典型植物根际化学与生 物的耦合关联机制，为深入研究植物-土壤-微生物的相互作用提供了依据。

      （2）利用微宇宙培养实验研究了根系分泌物对土壤中新型溴代阻燃剂 TBECH 和 TBCO 异构体和对映体的降解转化动态过程的影响；为揭示根系分泌 物调控土壤中新型溴代阻燃剂消减转化的分子机理，应用 FT-ICR-MS 和高通量 测序甄别了根际与污染物降解相关的标志性组分，筛选根际微生物优势菌群，解 析了根系分泌物介导的污染土壤中可溶性有机质和微生物群落的动态效应及其 两者的分子互作关系。结果表明，根系分泌物促进了土壤中 TBECH 和 TBCO 异 构体和对映体的消减转化。土壤中发生了 α-、β-TBECH 向 γ-、δ-TBECH 的异构 转化以及 α-TBCO 向 β-TBCO 的转化；且土壤中观测到了 α-TBECH 和 β-TBCO 的手性转化，α1-TBECH 较 α2-TBECH 更易在土壤中累积，而 β1-TBCO 较 β2-TBCO 更易在土壤中降解和转化。持续添加根系分泌物后土壤 DOM 分子组成的多样性 显著增加，且随时间延长呈现出（1）分子量增大，（2）杂原子化合物含量增加， （3）疏水性增强，（4）芳香性增强和难降解类化合物的累积趋势。高通量测序 发现添加根系分泌物后土壤微生物群落多样性显著增加。在门水平，放线菌门和 绿弯菌门在土壤中的相对含量随时间延长而增加；变形菌门、拟杆菌门和厚壁菌 门的相对含量却随时间逐渐降低。根系分泌物介导下，TBECH 和 TBCO 污染土 壤中特定的 DOM 分子和细菌菌门之间能够形成独特的互作关系，两者相互作用 的复杂性随时间而增强，且逐渐形成不同的网络中心。皮尔森相关分析表明 TBECH 和 TBCO 的异构体和对映体的降解转化分别与特定的 DOM 标识性组分 和细菌菌门相关联。本文明确了根系分泌物介导的 TBECH 和 TBCO 降解和转化 的生物和非生物作用机制，为根际修复土壤新型溴代阻燃剂污染提供了支持。