氯化石蜡和溴代阻燃剂等新型有机污染物的环境行为研究
文献类型:学位论文
作者 | 王迎军 |
答辩日期 | 2021-06 |
文献子类 | 博士 |
授予单位 | 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 江桂斌 ; 王亚韡 |
关键词 | 持久性有机污染物,新型有机污染物,软体动物,疑似靶标筛查,污水处理厂 persistent Organic Pollutants, Emerging Contaminants, Mollusk, Suspect Screening, Wastewater Treatment Plant |
学位名称 | 理学博士 |
学位专业 | 环境科学 |
其他题名 | Environmental behavior of emerging organic pollutants including chlorinated paraffins in typical areas |
英文摘要 | 新型化学物质在人类生产生活中的大量应用,使其不断地被释放到环境中, 成为污染物并对人类健康和生态环境造成危害。随着一些持久性有机污染物 (POPs)与新型有机污染物逐步得到管控,调研其后续环境行为与源特征能够反 映管控效果并为其他污染物的管控提供借鉴意义。同时,受市场需求影响,这些 POPs 及新型有机污染物的替代品应运而生。而替代品的环境赋存状况、污染特 征等数据极其匮乏,因此关注 POPs 及其替代品等新型有机污染物的环境污染、 来源和迁移转化并进行预防性管理是十分必要的。基于以上背景,本论文选择的 目标化合物包括多氯联苯(PCBs)、短链氯化石蜡(SCCPs)、中链氯化石蜡 (MCCPs)和新型溴代阻燃剂(NBFRs)。选取环渤海这一区域,以 2011~2018 年环渤海 9 座城市 7 个物种的软体动物为研究对象,探究以上四种污染物的环境 赋存状况、空间分布、时间演变趋势及来源,为其他 POPs 和新型有机污染物的 管控提供借鉴意义。 1. 研究结果表明,SCCPs 和 MCCPs 的浓度分别为 28.2~6026 ng/g dw(均 值:578 ng/g dw)和未检出~ 4342 ng/g dw(均值:356 ng/g dw)。软体动物中 CPs 浓度无显著上升或下降的时间变化趋势。然而,SCCPs 和 MCCPs 在不同采样年 份浓度比例的变化表明工业产品中 CPs 组成的转变趋势。与其他物种相比,牡蛎 的 CPs 浓度最高,表明牡蛎可能具有更高的 CPs 生物蓄积能力。结合不同物种 间 CPs 浓度的相关性和生物蓄积能力结果,扁玉螺、文蛤和牡蛎更适合作为环渤 海 CPs 污染的指示物种。 2. 商品化 PCBs 已被禁止使用近 40 年,然而仍然有非故意生产的 PCBs 通 过人类活动不断地向环境中释放,如有机颜料和油漆生产时的副产品 PCB-11。 研究结果表明,∑27 PCBs 为 0.19~16.01 ng/g,平均值为 2.68 ± 2.21 ng/g。PCB-11 为检出率最高的单体,其浓度占∑27 PCBs 的 52.5 ± 18%。此外,软体动物体内 PCBs 的浓度随时间显著下降,半衰期约为 10.4 年。与 PCBs 的总浓度相比,软 体动物体内的 PCB-11 在采样区域内没有随时间发生显著变化,说明 PCB-11 被 不断地释放到环境中。正交矩阵模型(PMF)表明,PCBs 主要的源是颜料和油 漆(58.2%),中氯化度 Aroclor 混合物(10%),Aroclor 1260(16%)和低氯化度 Aroclor 混合物/燃烧源(5%)。以上内容以 PCB-11 为重点全面评估了 PCBs 的环 境赋存状况、时间趋势并解析了其来源。 3. NBFRs 已成为传统 BFRs 的替代品,有文献证明其可能对环境和人类健康 构成风险。研究结果表明,∑7 NBFRs 浓度范围为 1.52~154 ng/g dw,平均为 14.9 ± 21.21 ng/g dw,高于全球其他地区生物样本中 NBFRs 含量。十溴二苯乙烷 (DBDPE)是主要单体,占∑7 NBFRs 的 33%。时间趋势表明,软体动物中∑7 NBFRs、DBDPE 和 2,4,6-三溴苯 2,3-二溴丙基醚(DPTE)浓度显著升高(p < 0.05),增幅分别约为 9.4%、26%和 5.4%。以上结果表明这些 NBFRs 正在不断 地被释放到渤海海域环境中。南岸采样点∑7 NBFRs 高于北岸采样点,符合环渤 海经济圈 NBFRs 产业的空间分布特征。和其他物种相比,栉孔扇贝∑7 NBFRs 浓 度最高,最低浓度为扁玉螺和脉红螺,表明 NBFRs 有限的生物放大能力。估算 的日 NBFRs 摄入量较低,对人类健康构成重大风险的概率较小。 4. 以上 POPs 及新型有机污染物的分析方法主要针对某一种或一类特定化 合物,分析效率低下,不能全面广泛地评估环境介质中有机污染物的种类和含量。 而高通量的疑似靶标筛查结合数据库的使用为以上问题提供了解决方案。为全面 探查软体动物体内新型有机污染物情况,进而对渤海地区新型有机污染物的污染 状况进行全面评估,利用气相色谱三重四级杆飞行时间质谱(GC-QTOF MS)并 结合 NIST 等质谱库、保留时间锁定和保留时间指数计算等工具建立了软体动物 体内疑似化合物的筛查流程。标准品筛查结果显示,在 400 ng/g 浓度下 PCBs 的 筛查结果识别率达到了 93%。通过该筛查流程在软体动物中鉴定出 16 种化合物, 其中包括 2,2-双(4-氯苯基)-1,1-二氯乙烯和 1,1-二氯-2,2-双(对氯苯基)乙烷 等农药。 5. 污水处理厂中存在大量痕量有机污染物并对水生海洋系统和人类健康构 成潜在威胁。利用所建立的筛查流程对污水处理过程中的痕量有机污染物进行疑 似靶标筛查,并探究了其在污水处理过程中的迁移转化。结果显示,在污水厂进 水中识别出 5724 个特征离子,而出水中的特征离子数为 3418。采用主成分分析 (PCA)和层次聚类分析(HCA)对基于离子丰度的污水厂不同处理过程进行分 组,研究特征离子的环境行为。定义了 4 种具有代表性的趋势,并识别了不同趋 势对应的特征离子与化合物。在整个污水厂处理过程中共鉴定出 117 种化合物, 其中进水中化合物 99 个,生物转化产物(TPs)10 个,臭氧 TPs 3 个,紫外 TPs 5 个。此外,对所鉴定出的化合物在污水厂处理过程中的去除率进行了探究。研 究结果表明,甾体激素类、药品和个人护理用品(PPCPs)、药物中间体、酚醇和 食品添加剂类去除率较高(> 90%),而增塑剂、阻燃剂、杀虫剂等化合物去除率 相对较低(< 80%)。 |
页码 | 184 |
源URL | [https://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/47086] |
专题 | 生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 王迎军. 氯化石蜡和溴代阻燃剂等新型有机污染物的环境行为研究[D]. 北京. 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心. 2021. |
入库方式: OAI收割
来源:生态环境研究中心
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