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典型热过程中 POPs 排放特征及生成机制研究

文献类型:学位论文

作者武小琳
答辩日期2021-06
文献子类博士
授予单位中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师刘文彬
关键词燃煤电厂,持久性有机污染物,大气污染控制设施,飞灰,生成机理 coal-fired Power Plants, Pops, Air Pollution Control Facilities, Fly Ash, Formation Mechanism
学位名称理学博士
学位专业环境科学
其他题名Emission Characteristics and Formation Mechanism of POPs in Typical Thermal Processes
英文摘要

      燃煤过程产生和排放的持久性有机污染物(POPs),虽然浓度低,但组分复 杂、总量大、毒性高,对生态环境造成潜在危害。为深入探究燃煤电厂POPs的排 放特性,本文选取典型的燃煤电厂作为研究对象,对PAHs、PCNs、PCDD/Fs、 和PCBs的排放特征进行了研究,探索了静电除尘(ESP)、低低温电除尘(LLT ESP)、湿法脱硫(WFGD)、湿式电除尘(WESP)等烟气污染控制设施对POPs 排放的影响,并结合模拟实验,开展了燃烧过程中POPs的生成机理研究。研究结 果可为燃煤电厂POPs与常规污染物协同减排提供理论支持,主要结果如下:

      (1)开展了燃煤电厂 PAHs 和 PCNs 的排放特征及关键影响因素研究。选择 了典型企业,考察了 ESP、WFGD、WESP 等烟气污染控制设施对其排放影响。 燃煤电厂总排口 PAHs 和 PCNs 的浓度分别为 808~11483 ng/m³(平均值为 4899 ng/m³)和 0.55~6.92 ng/m³(平均值为 3.49 ng/m³)。皮尔森相关性分析的数据表 明,各燃煤电厂的 PAHs、PCNs 具有相似的分布特征。电除尘前 PAHs 和 PCNs 浓度分别为 38.8~462 μg/m3 (平均值为 181 μg/m3 )和 6.78~6.81 ng/m³(平均值为 6.80 ng/m³),二环的 Nap 和一到三氯代的 PCNs 分别为 PAHs 和 PCNs 的主要浓 度贡献物。电除尘对 PAHs 去除率(97.3%)高于对 PCNs 的去除率(41.6%)。当 用 LLT-ESP 代替 ESP 后,各类污染物均高效去除,PAHs 去除率可达到 99.6%, 实现了多种污染物的超低排放。WFGD对PAHs和PCNs未表现出明显去除效果, 可能受到循环水和温度的综合影响。WESP 对 PAHs 和 PCNs 的去除率分别为 21.3% 和 63.9%,这是因为 WESP 主要去除细颗粒物,而 PCNs 更易附着在细颗粒物上。

      (2)开展了燃煤电厂 PCDD/Fs 和 PCBs 的排放特征及关键影响研究,考察 了 ESP、WFGD、WESP 等烟气污染控制设施对其的排放影响。燃煤电厂总排口 PCDD/Fs 和 PCBs 的浓度分别为 3.8~119 pg/m³(平均值为 41.0 pg/m³)和 13.6~125 pg/m³(平均值为 47.4 pg/m³)。燃煤电厂总排口 PCDD/Fs 和 PCBs 的毒性当量平 均值分别为 3.33 和 0.67 pg TEQ/m³。ESP 前 PCDD/Fs 和 PCBs 的浓度分别为 906 pg/m³(96.6 pg TEQ/m³)和 89.4 pg/m³(1.10 pg TEQ/m³)。经过 ESP 后,PCDD/Fs 和 dl-PCBs 浓度分别为 9.16 pg/m³(1.02 pg TEQ/m³)和 10.5 pg/m³(0.15 pg TEQ/m³)。电除尘对 PCDD/Fs 和 dl-PCBs 的毒性当量去除率分别为 98.9% 和 86.4%。WFGD 对 PCDD/Fs 的去除率(76.7%)高于对 PCBs 的去除率(23.2%), 推测 PCDD/Fs 和 PCBs 经过脱硫后的分配机制有差别,定期净化工业循环水并 清除底部石膏,可以提高 WFGD 对 PCDD/Fs 和 PCBs 的去除效果。WESP 对 PCDD/Fs 和 PCBs 的浓度去除率分别为 29.6%和 22.1%。

      (3)利用实验模拟反应装置,开展燃烧过程中 POPs 的生成机理研究。以飞 灰作为反应物,探索了 150~450 ℃,反应时间 30 min,对 PAHs、Cl/Br-PAHs、 PCNs、PCDD/Fs 和 PCBs 的生成影响。PAHs 在未反应飞灰中浓度最高,加热 150 °C 时下降 95%,随着温度的升高,浓度略有波动,而其他 POPs 在加热过程 中均有明显生成。Σ19Cl-PAHs 和 Σ19Br-PAHs 在 250 °C 时略有上升,在 350 °C 时 略有下降。PCDD/Fs、PCNs 和 PCBs 最高浓度分别是原始飞灰浓度的 604 倍、 155 倍和 181 倍。POPs 的生成受 TOC、氯含量和催化金属的综合影响。实验中 发现高氯代 PCDD/Fs 同类物的浓度百分比随温度升高而增加,该现象与 Arrhenius 方程的理论计算结果相一致。通过皮尔森相关分析发现,各 POPs 之间 存在相互转化的可能,PCNs、PCDD/Fs、PCBs 与 PAHs 呈负相关,而 PAHs 与 Cl/Br-PAHs 之间无显著相关性。

页码128
源URL[https://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/47096]  
专题生态环境研究中心_环境化学与生态毒理学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
武小琳. 典型热过程中 POPs 排放特征及生成机制研究[D]. 北京. 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心. 2021.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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