细颗粒物空气污染不仅是人类面临的重大环境问题，同时也造成了严重的全 球疾病负担，对人类公共卫生安全造成严重的威胁。大气细颗粒物来源广泛、基 质复杂，其中具有生物毒性效应的成分往往在颗粒物中的质量浓度较低。由于缺 乏大气颗粒物中毒性成分的特异性分离方法，目前对细颗粒物的生物毒性的研究 大多采用细颗粒物的全组分混合暴露的方式，使准确评估大气颗粒物中毒性成分 的生物效应机制和健康暴露风险面临复杂的技术挑战。

      基于目前对空气中以四氧化三铁为主要化学成分的磁性纳米颗粒暴露与多 种疾病之间的潜在关联及其明确的生物毒理学效应，本文中对大气颗粒物中这一 特定毒性颗粒组分进行量化分析，并对其在大气环境中的时空变化规律、排放源 贡献以及人体暴露风险评估展开研究。论文主要包括以下几部分内容：

       第一部分，总结了造成空气污染的颗粒物主要来源、分类及其人体暴露的健 康风险。其中，重点介绍了大气颗粒物暴露导致的磁性纳米颗粒在人体中的沉积 及其引发的生物毒理学效应，最终提出本课题研究目的、意义和总体研究思路。

       第二部分，基于目前对磁性纳米颗粒分析的研究进展以及大气颗粒物研究中 广泛采用滤膜采样的实际情况，针对石英滤膜采集大气颗粒物样品中特定磁性纳 米颗粒组分开发了新的样品消解分散及乙酸纯化的定量分析方法；同时结合 3D 打印技术，构建了多通道磁性纳米颗粒的循环磁分离装置，极大地简化了操作流 程并显著提高样品处理效率。

      第三部分，利用本研究中开发的大气中磁性纳米颗粒的特异性分析方法，对 2016 年北京地区大气颗粒物中磁性纳米颗粒的赋存状况及其变化规律进行了分 析，研究发现：大气中的磁性纳米颗粒与 PM2.5 之间表现出相似的季节分布规律 和显著正相关（p<0.001）的变化关系。

       第四部分，对 PM2.5 以及道路交通、煤炭燃烧飞灰中提取磁性纳米颗粒的化 学指纹特征分析发现：PM2.5 中的磁性纳米颗粒在颗粒形貌、粒径分布、元素组 成、化学成分和晶体结构等方面与道路交通和煤炭燃烧两个人为排放源中提取的 磁性纳米颗粒表现出高度的相似性，这表明道路交通和煤炭燃烧是大气中磁性纳 米颗粒的主要人为排放源。

       第五部分，通过对磁性纳米颗粒的化学指纹特征的深入分析，解析出了钯（Pd） 元素可以作为道路交通源排放磁性纳米颗粒的特异性示踪元素，结合钯元素与磁 性纳米颗粒在不同浓度区间线性偏移的数学模型，对汽车排放源和非汽车排放源 对大气中磁性纳米颗的贡献率进行了定量评估。同时，基于对 PM2.5中磁性纳米 颗粒实际粒径分布特征的进一步表征分析并结合人体健康暴露模型，对磁性纳米 颗粒在暴露人群体内的有效沉积量进行了定量估算，为磁性纳米颗粒这一新型污 染的健康暴露风险评价提供了重要的数据支撑。

       总之，基于本文中建立的磁性纳米颗粒特异性的分析方法，首次开展了大气 中磁性纳米颗粒的赋存状态和时空变化规律的研究。本文的研究结果也证实了道 路交通源是大气中磁性纳米颗粒的重要排放污染源，以及在城市地区人群所面临 的磁性纳米颗粒的持续暴露状态。本文的研究为科学评估磁性纳米颗粒的群体健 康暴露风险和制定有效的磁性纳米颗粒污染管控措施提供了方法学支撑。