给水管网中全氟化合物的迁移特征及其风险控制
文献类型:学位论文
作者 | 陈儒雅 |
答辩日期 | 2021-12 |
文献子类 | 博士 |
授予单位 | 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 石宝友 |
关键词 | 全氟化合物,给水管网,迁移特征,颗粒物,活性炭 Perfluoroalkyl Substances, Drinking Water Distribution Systems, Transport Characteristics, Particulates, Granular Activated Carbon |
学位名称 | 工学博士 |
学位专业 | 环境工程 |
其他题名 | Transport Characteristics and Risk Control of Perfluoroalkyl Substances in Drinking Water Distribution Systems |
英文摘要 | 作为一类持久性有机污染物,全氟化合物(PFASs)在饮用水中的安全问 题近年来受到广泛关注。难以被水厂处理工艺去除的 PFASs 可通过给水管网输 送到用户端,对人体健康造成潜在风险。然而,目前管网输配过程中 PFASs 的 迁移特征尚不明确,用户龙头水中 PFASs 的风险尚缺乏系统的评价,供水行业 尚未形成针对 PFASs 的有效控制策略。本论文通过现场研究和实验室模拟研究 相结合的方式,明确了管网输配过程中 PFASs 的迁移特征,揭示了管网锰颗粒 物/沉积物对 PFASs 富集作用机制,并回溯到水源和水厂工艺单元识别了 PFASs 风险来源,探讨了活性炭工艺对 PFASs 的控制效能。主要研究内容和成果如下: 开展了龙头水 PFASs 污染状况调查研究。我国龙头水中 PFASs 以全氟丁酸 (PFBA)和全氟辛酸(PFOA)为主,17 种 PFASs 总浓度范围为 2.83~215.29 ng/L,中位数为 13.63 ng/L,华东地区 PFASs 污染水平相对较高。进一步比较水 源类型和管网特征不同的华东地区和北方某市的 PFASs 污染状况发现,以河湖 水源和枝状管网为主的华东地区龙头水中 PFOA 风险相对较高;以南水北调水 源和环状管网为主的北方某市龙头水中以 PFBA 为主,各 PFASs 浓度均处于低 风险水平。 研究了枝状管网和环状管网中 PFASs 的迁移行为。针对单一水厂供水的枝 状管网研究发现,管网沉积物对 PFASs 的迁移影响显著,短链 PFASs 易随水稳 定迁移至管网末端,而长链 PFASs 沿管程呈明显下降趋势,龙头水中 PFOA 浓 度相比于出厂水下降可达 40%以上;管网沉积物中的 PFASs 含量范围为 10.93~40.17 ng/g,明显高于通常天然水体沉积物对 PFASs 的富集能力;被管网 沉积物富集的 PFASs 在水力扰动下释放到水中可导致龙头水 PFASs 总浓度相比 于出厂水显著升高。在多个水厂同时供水的环状管网中,各水厂出水中 PFASs 浓度差异以及不同水厂供水的混合程度是影响 PFASs 迁移行为的重要因素, PFASs 浓度在管网中呈现出相对均匀的空间分布特征。 揭示了管网中锰颗粒物/沉积物对 PFOA 的富集作用机制。研究发现,在模 拟给水管网条件下,溶解态 Mn(II)在氯氧化作用下原位生成 MnOx 颗粒物的过 程中对 PFOA 具有很强的富集能力,而预先生成的 MnOx 颗粒物对 PFOA 几乎没有富集能力。管网水中共存的 Mn(II)在新生态 MnOx 表面羟基和 PFOA 的羧 基之间发挥桥联作用是原位生成 MnOx 过程对 PFOA 具有强富集能力的主要机 制。Mn(II)氧化的初始阶段体系中的 Mn(II)含量高,且氧化速率快,对 PFOA 的 富集效率更高;Mn(II)氧化后期由于 Mn(II)的降低使得 PFOA 难以继续被富集。 另一方面,PFOA对 MnOx颗粒物的特性也有明显影响,富集 PFOA后的 MnOx PFOA 复合颗粒比纯 MnOx 颗粒更易于团聚成大颗粒并沉积到管壁上。 开展了原水输送和水厂处理过程的 PFASs 风险分析。对水源环节 PFASs 的 来源解析发现,经济水平发达地区含 PFASs 产品的大量生产和使用可能是造成 当地饮用水中 PFASs 污染的重要原因;长距离的原水明渠输送和城市人口密集 区的地表水源也是 PFASs 的污染来源。水厂处理单元对 PFASs 的总体去除能力 较低,甚至有发生 PFASs 释放的风险;其中水厂活性炭工艺对 PFASs 具有一定 的去除能力,但去除率相对较低(<25%)。当进水中长链 PFASs 浓度升高时, 已吸附在 GAC 上的有机物或短链 PFASs 可被取代从而发生再次释放。水中小分 子天然有机物可与 PFASs发生竞争吸附,其浓度升高时可导致 GAC对 PFASs的 去除能力下降,且旧炭受到的影响更大。微孔比例高的 GAC 可有效抑制已吸附 的 PFASs 在水质条件变化时的重新释放。 提出了控制饮用水中 PFASs 风险的建议措施。由于 PFASs 在水厂难以去除, 且在管网中有富集现象,水源保护是控制饮用水 PFASs 的首要策略,应采取必 要的水源保护措施减少城区河/湖水水源和长距离开放式输水方式引入 PFASs 污 染的风险;水厂应跟踪监测水质和工艺调整期间活性炭对 PFASs 的处理效果, 及时发现可能的泄露风险;选用微孔比例高的活性炭可在水质波动时降低已吸 附 PFASs 重新释放的风险;加强对出厂水残余锰、铁、铝等的控制,降低管网 输配过程中颗粒物/沉积物的形成对 PFASs 的富集效应带来的潜在风险,同时管 网应加强维护以减少沉积物的累积。 |
页码 | 166 |
源URL | [https://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/46971] |
专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 陈儒雅. 给水管网中全氟化合物的迁移特征及其风险控制[D]. 北京. 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心. 2021. |
入库方式: OAI收割
来源:生态环境研究中心
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