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给水管网中全氟化合物的迁移特征及其风险控制

文献类型:学位论文

作者陈儒雅
答辩日期2021-12
文献子类博士
授予单位中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师石宝友
关键词全氟化合物,给水管网,迁移特征,颗粒物,活性炭 Perfluoroalkyl Substances, Drinking Water Distribution Systems, Transport Characteristics, Particulates, Granular Activated Carbon
学位名称工学博士
学位专业环境工程
其他题名Transport Characteristics and Risk Control of Perfluoroalkyl Substances in Drinking Water Distribution Systems
英文摘要

    作为一类持久性有机污染物,全氟化合物(PFASs)在饮用水中的安全问 题近年来受到广泛关注。难以被水厂处理工艺去除的 PFASs 可通过给水管网输 送到用户端,对人体健康造成潜在风险。然而,目前管网输配过程中 PFASs 的 迁移特征尚不明确,用户龙头水中 PFASs 的风险尚缺乏系统的评价,供水行业 尚未形成针对 PFASs 的有效控制策略。本论文通过现场研究和实验室模拟研究 相结合的方式,明确了管网输配过程中 PFASs 的迁移特征,揭示了管网锰颗粒 物/沉积物对 PFASs 富集作用机制,并回溯到水源和水厂工艺单元识别了 PFASs 风险来源,探讨了活性炭工艺对 PFASs 的控制效能。主要研究内容和成果如下:

      开展了龙头水 PFASs 污染状况调查研究。我国龙头水中 PFASs 以全氟丁酸 (PFBA)和全氟辛酸(PFOA)为主,17 种 PFASs 总浓度范围为 2.83~215.29 ng/L,中位数为 13.63 ng/L,华东地区 PFASs 污染水平相对较高。进一步比较水 源类型和管网特征不同的华东地区和北方某市的 PFASs 污染状况发现,以河湖 水源和枝状管网为主的华东地区龙头水中 PFOA 风险相对较高;以南水北调水 源和环状管网为主的北方某市龙头水中以 PFBA 为主,各 PFASs 浓度均处于低 风险水平。

       研究了枝状管网和环状管网中 PFASs 的迁移行为。针对单一水厂供水的枝 状管网研究发现,管网沉积物对 PFASs 的迁移影响显著,短链 PFASs 易随水稳 定迁移至管网末端,而长链 PFASs 沿管程呈明显下降趋势,龙头水中 PFOA 浓 度相比于出厂水下降可达 40%以上;管网沉积物中的 PFASs 含量范围为 10.93~40.17 ng/g,明显高于通常天然水体沉积物对 PFASs 的富集能力;被管网 沉积物富集的 PFASs 在水力扰动下释放到水中可导致龙头水 PFASs 总浓度相比 于出厂水显著升高。在多个水厂同时供水的环状管网中,各水厂出水中 PFASs 浓度差异以及不同水厂供水的混合程度是影响 PFASs 迁移行为的重要因素, PFASs 浓度在管网中呈现出相对均匀的空间分布特征。

       揭示了管网中锰颗粒物/沉积物对 PFOA 的富集作用机制。研究发现,在模 拟给水管网条件下,溶解态 Mn(II)在氯氧化作用下原位生成 MnOx 颗粒物的过 程中对 PFOA 具有很强的富集能力,而预先生成的 MnOx 颗粒物对 PFOA 几乎没有富集能力。管网水中共存的 Mn(II)在新生态 MnOx 表面羟基和 PFOA 的羧 基之间发挥桥联作用是原位生成 MnOx 过程对 PFOA 具有强富集能力的主要机 制。Mn(II)氧化的初始阶段体系中的 Mn(II)含量高,且氧化速率快,对 PFOA 的 富集效率更高;Mn(II)氧化后期由于 Mn(II)的降低使得 PFOA 难以继续被富集。 另一方面,PFOA对 MnOx颗粒物的特性也有明显影响,富集 PFOA后的 MnOx PFOA 复合颗粒比纯 MnOx 颗粒更易于团聚成大颗粒并沉积到管壁上。  

      开展了原水输送和水厂处理过程的 PFASs 风险分析。对水源环节 PFASs 的 来源解析发现,经济水平发达地区含 PFASs 产品的大量生产和使用可能是造成 当地饮用水中 PFASs 污染的重要原因;长距离的原水明渠输送和城市人口密集 区的地表水源也是 PFASs 的污染来源。水厂处理单元对 PFASs 的总体去除能力 较低,甚至有发生 PFASs 释放的风险;其中水厂活性炭工艺对 PFASs 具有一定 的去除能力,但去除率相对较低(<25%)。当进水中长链 PFASs 浓度升高时, 已吸附在 GAC 上的有机物或短链 PFASs 可被取代从而发生再次释放。水中小分 子天然有机物可与 PFASs发生竞争吸附,其浓度升高时可导致 GAC对 PFASs的 去除能力下降,且旧炭受到的影响更大。微孔比例高的 GAC 可有效抑制已吸附 的 PFASs 在水质条件变化时的重新释放。

      提出了控制饮用水中 PFASs 风险的建议措施。由于 PFASs 在水厂难以去除, 且在管网中有富集现象,水源保护是控制饮用水 PFASs 的首要策略,应采取必 要的水源保护措施减少城区河/湖水水源和长距离开放式输水方式引入 PFASs 污 染的风险;水厂应跟踪监测水质和工艺调整期间活性炭对 PFASs 的处理效果, 及时发现可能的泄露风险;选用微孔比例高的活性炭可在水质波动时降低已吸 附 PFASs 重新释放的风险;加强对出厂水残余锰、铁、铝等的控制,降低管网 输配过程中颗粒物/沉积物的形成对 PFASs 的富集效应带来的潜在风险,同时管 网应加强维护以减少沉积物的累积。

页码166
源URL[https://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/46971]  
专题生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
陈儒雅. 给水管网中全氟化合物的迁移特征及其风险控制[D]. 北京. 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心. 2021.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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