强化氨氮直接转化为氮气的三电子转移过程对氨氮废水的处理具有重要意 义。高价过渡态金属介导的电化学催化氧化是实现氨氮三电子转移的重要途径， 如何降低电化学氧化技术的能量损耗是亟需解决的关键问题。本论文提出了两种 降低能耗的方法：通过开发高效直接电催化氨氧化阳极材料提高电子的有效利 用效率；构建氨氮去除同步氢收集反应器，实现去除氨氮的同时收集氢气以补 偿高的能量输入，取得以下研究结果：

      （1）采用水热后磷化的方法制备磷化镍电极（Ni2P/NF），并将其作为直接 催化氧化氨氮的阳极材料。花瓣状形貌的 Ni2P/NF 阳极在长时间催化氧化氨氮实 验中始终保持稳定的催化活性，在氨氮初始浓度为 1000 mg/L，电流为 10 mA 的 条件下，Ni2P/NF 阳极催化氧化氨氮的电流效率达到 52.8%。当电极电势大于 1.44 V vs.RHE，原位拉曼谱图中出现羟基氧化镍（NiOOH）的双峰，与此同时，氨氧 化反应的电流迅速增加，说明电极表面原位形成的 NiOOH 是催化氧化氨氮的活 性位点。在反应过程中除了生成最终的产物 N2，还存在中间产物 NO3 - 和 NO2 - 。 最后本研究提出了 NiOOH 催化氨氮逐步脱氢重组转化成 N2 的反应路径。

      （2）以氧化还原电位介于 HER 和 OER 之间的磷化镍钴（NiCoP/CF）作为 辅助电极，构建双槽反应器，实现氢气的无膜分离。NiCoP/CF 电极在经过 1000 次循环充放电后，电容仅下降了 3.7%，表现出优异的充放电稳定性。制氢槽中 阳极以还原态辅助电极的充电反应替代 OER，实现阴极氢气的无膜分离。去除 氨氮槽中阴极发生氧化态辅助电极的放电反应，阳极发生氨氮的氧化去除，实现 去除氨氮的同时无膜分离氢气。电流为 50 mA 时，运行反应器 2400 s，制氢槽中 未出现氢气与氧气混合的现象，高纯氢气收集量达到理论制氢量的 80.8%，与此 同时，去除氨氮槽中初始浓度为 20 mg/L 的氨氮被完全去除。通过定期对调两个 辅助电极位置可保证反应器的连续运行，随着辅助电极的循环对调，反应器的电 压及电极电势呈现周期性变化规律，说明了良好的反应器运行稳定性。