天然有机物是饮用水水源中的主要污染物之一，通常会造成饮用水的异色异 味及消毒副产物的增加。去除是天然有机物饮用水处理中的重要步骤。现有的絮 凝、吸附、膜过滤和高级氧化等水处理工艺存在对天然有机物去除率低或运行成 本高等缺陷。为了提升天然有机物去除工艺的性价比，我们使用纳米酶催化天然 有机物的反应。Fe/C 纳米酶通常具有纳米氧化酶或纳米过氧化物酶的催化性能， 并且化学性质稳定，因此在饮用水处理领域具有巨大的应用潜力。本研究中我们 选取 Fe-N-C 纳米氧化酶（FeNZ）和碳掺杂 Fe3O4 纳米过氧化物酶（CFPN）作为 代表性的 Fe/C 纳米酶进行研究，之后利用之前的研究成果，设计制备了一种 Fe N-C 掺杂的 g-C3N4 光催化纳米酶。首先对 FeNZ 进行研究，使用腐植酸（HA） 作为模型 NOM 发现，低剂量(10 mg/L)的 FeNZ 溶液比无 FeNZ 的曝气溶液的去 除率（作为 TOC）提高了 6 倍。采用循环伏安法、电子自旋共振法和密度泛函理 论(DFT)模拟等多种分析方法对氧还原反应进行了研究，发现并提出了“吸附-活 化-氧化”的催化氧化机理：即与 FeNZ 中的 Fe-N-C 活性位点与 O2 结合生成具有 类似超氧自由基的活性结构，其具有很强的氧化性，FeNZ 通过该结构对 NOM 进行氧化。通过对天然地表水样品的有机矿化和疏水组分向亲水组分的转化，证 实了 FeNZ 催化氧化对 NOM 具有较好的去除能力，并且能够有效提升剩余 NOM 的亲水性组分比例，降低疏水性组分比例。该研究首次提出了纳米氧化酶在水处 理领域具有广阔的应用前景。对 CFPN 研究中，利用 CFPN 碳结构中的大量羧基 形成酸性微环境，使 Fe3O4 能够在中性环境中催化低浓度的 H2O2 生成羟基自由 基。亲水性分析、zeta 电位、HPSEC、FTIR 和通量分析结果表明，羟基自由基 可通过 Fenton 反应或亲电加成反应将 HA 的疏水物质氧化为亲水物质，从而缓 解纳滤膜的污染。对牛血清白蛋白的相同测试结果表明，羟基自由基通过降解牛 血清白蛋白的三级和二级结构，并部分氧化侧链基团，从而减轻超滤膜的污染。 但是该反应不会进一步导致有机物的矿化。上述结论经过两种地表水样品验证， 结果表明 CFPN+H2O2 处理能够确实有效的有效降低 NOM 对超滤和纳滤膜的污 染。之后，我们开创性的设计了一种光催化纳米酶。通过向 g-C3N4掺杂 Fe-N-C 纳米管（FeCNT），合成了一种 1% Fe-N-C 光催化纳米酶。结果表明，与 g-C3N4 相比，1%FeCNT@C3N4 不仅能有效降低中性 pH 下 ROS 的生成，而且具有极低 的光生电子空穴对复合率，这是由于 O2 在 Fe-N-C 位点上经历了四电子氧还原反 应（ORR）路径所致。通过 1%FeCNT@C3N4 和 g-C3N4 对盐酸四环素（TH）和 萘普生（NPX）两种代表性的药物和个人护理产品（PPCPs）的降解，比较 1%FeCNT@C3N4 和 g-C3N4 的催化性能。结果表明，1%FeCNT@C3N4 光催化降 解 TH 和 NPX 的反应速率常数分别为 0.0176±0.0012 min-1和 0.05045±0.0010 min 1，远高于 g-C3N4 的 0.0098±0.0004 min-1 和 0.0281±0.0008 min-1。此外， 1%FeCNT@C3N4 在地表水中依旧保持了高催化性能。本项目的研究成果将为 Fe/C 纳米氧化酶在水处理领域中的应用和发展提供重要的理论和实验依据。