太阳能光热转化净水机制与方法
文献类型:学位论文
作者 | 张唯 |
答辩日期 | 2021-06 |
文献子类 | 博士 |
授予单位 | 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心 |
授予地点 | 北京 |
导师 | 曲久辉 |
关键词 | 光–热界面蒸发,传热,传质,光-热催化,脱盐 solar Interfacial Evaporation, Heat Transfer, Mass Transfer, Photothermal Catalysis, Desalination |
学位名称 | 工学博士 |
学位专业 | 环境工程 |
其他题名 | Principle and method of solar interfacial evaporation for water purification |
英文摘要 | 高效利用太阳光进行光-热界面蒸发在脱盐、灭菌、产能等领域表现出巨大 的应用潜力。然而发展至今,光-热界面蒸发技术依然存在能量/物质传递、转化 机制尚不明确,界面盐结晶污染严重和出水中挥发性有机污染物(VOCs)残留 等问题。因此,本文着重关注光-热界面蒸发过程中能量/物质传递、转化和相互 作用的微观过程,通过调控光热界面蒸发材料毛细流孔道的结构和性能,在材料 隔热和导水性能之间取得平衡,使水充分传输至光热转化界面进行蒸发的同时有 效隔热以提升热量的利用效率;创造性地利用天然各向异性结构,通过光热界面 蒸发材料中毛细流孔道内部物质和能量传递过程的精确调控,实现了高效光热界 面蒸发和抗盐结晶污染;进一步通过调控光热转化材料中的电子传递路径,构建 了光热催化界面,实现了光热蒸发协同 VOCs 降解;通过设计和优化光热界面蒸 发反应器,进行了光热界面蒸发技术在工业高盐废水处理和苦咸对淡化方面的应 用研究。主要研究结论如下: (1)构造双层结构的高效太阳能光热蒸发脱盐材料,提出光热蒸发热量管 理策略。通过光热蒸发过程能量流和物质流的有限元模拟,发现热量管理对于光 热蒸发效率有着决定性作用。基于此,设计了一种集光能利用、热量管理和物质 输运于一体的双层光热转化材料。采用炭黑-乙酸纤维素膜(CB-CA membrane) 和中空玻璃微球堆叠构建的隔热导水材料(HS),制备了毛细流孔道可调的光热 界面蒸发双层材料(HS-CB)。通过优化 HS-CB 的毛细孔道平衡其中的导水和 传热过程,使孔隙率为 42.4 vol%、在一个太阳辐照度下(1 kW m-2),HS-CB 的 光热脱盐能量效率达到 82.1%。在 0-26.5 wt%的盐水、0-3 sun 的光照条件下, HS-CB 在 12 天连续脱盐测试中都表现出性能和材料结构的稳定性。 (2)研发天然仿生各向异性光热转化材料,通过微观尺度下流场-热场解耦 合,实现了高效光-热蒸发界面的抗盐结晶污染。由于光-热蒸发过程中能量和物 质传递过程相互耦合(流–热耦合),提高光-热界面蒸发速率和抗盐结晶污染性 能之间一直存在矛盾。利用天然甘蔗的各向异性结构制备了光-热界面蒸发材料, 实验测试和有限元模拟表明,各向异性结构可以使其中的物质和能量传递过程空 间上相互独立(流–热解耦合):沿水平方向的快速水传输确保盐迅速扩散的同 时,避免了竖直方向严重的传导热损失。因此各向异性结构同时实现了优异的抗 盐结晶污染性能和高效稳定的光-热界面蒸发脱盐(能量效率 86.5%–88.9%), 且在选取的不同盐度、光照和工作时间测试中效率均>80%,为设计新型光热转 化材料提供了重要基础。 (3)构建了光热耦合催化界面,研究了光生热电子活化超氧自由基产生的 机制。发现高效光热蒸发脱盐的同时,可实现光热蒸发协同 VOCs 降解。在 2H MoS2 界面复合 TiO2 作为其电子供体,使 MoS2 中原本非辐射弛豫产热的热电子 从催化剂转移至表面吸附的 O2,进而原位产生超氧自由基。以苯酚作为典型 VOCs进行的研究结果表明,通过对MoS2电子能带结构的改性和优化,MoS2/TiO2 光热催化剂能够有效削减蒸发出水中 75%以上的苯酚。开尔文探针(KPFM)、 低温荧光、原位电子自旋共振波谱(EPR)等表征明确了催化过程中的电子路径。 此外,更高能的光子和光通量均可以降低超氧自由基生成反应的活化能(Ea), 并证明活化能表现出显著的光依赖性(14.1–10.4 kJ mol-1),这些结果与密度泛 函理论(DFT)计算结论吻合,从实验和理论计算两个角度证明了热电子具有的 高能对于活化反应的重要意义。 (4)设计和优化光热界面蒸发反应器,开展了光热界面蒸发技术在工业高 盐废水处理和苦咸水淡化的效果研究。利用中空玻璃微球堆叠得到的块状/球状 隔热导水材料,并将 CB-CA 膜原位负载于隔热导水材料表面,实现光-热界面蒸 发材料低成本的批量制造。该材料应用于模拟蒸发塘的表面,能够有效地提升蒸 发塘的蒸发效率约 15.8%和 18.6%。进一步设计了光-热界面蒸发反应器,现场应 用于电渗析母液处理,其运行的能量效率约为 40%,在光照充足条件下每天能够 从高盐废水(电导率为 63200 μS cm-1 至 100000 + μS cm-1)中产洁净水(电导率 ~50 μS cm-1)4.5 L m-2。通过优化反应器内部的流场加速冷凝和回收热量后,用 于苦咸水淡化时能量效率提高到 45.6%至 49.8%,在山区阴晴不定的条件下能够 稳定产水约 2.52–3.34 L m-2 day-1。水质测试表明,光-热界面蒸发有效去除了苦 咸水中的重金属、可溶性/不可溶性固体、放射性、无机毒物。相对于苦咸水(9900 μS cm-1),出水平均电导率降低到 42.4 μS cm-1。 |
页码 | 198 |
源URL | [https://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/47151] ![]() |
专题 | 生态环境研究中心_环境水质学国家重点实验室 |
推荐引用方式 GB/T 7714 | 张唯. 太阳能光热转化净水机制与方法[D]. 北京. 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心. 2021. |
入库方式: OAI收割
来源:生态环境研究中心
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