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硫酸盐对于富营养化湖泊内源磷释放及其原位修复机理的研究

文献类型:学位论文

作者陈俊
答辩日期2020-12
文献子类博士
授予单位中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师潘纲
关键词硫酸盐、内源磷释放、氧纳米气泡、沉积物、薄膜梯度扩散技术 Sulfate, Internal Phosphorus Release, Oxygen Nanobubble, Sediment, Diffusive Gradientsin Thin Films Technique
学位名称工学博士
学位专业环境工程
其他题名The effect and mechanism of sulfate stimulated phosphorus release from sediment and in-situ phosphorus modulation in eutrophic lakes
英文摘要

      富营养化及其伴生的蓝藻水华的爆发是一个全球性的环境问题,对于生态系 统与人体安全都造成了严重的威胁。磷通常被认为是控制淡水生态系统富营养化 的首要因素。沉积物磷的释放,促进了蓝藻水华的形成,而在蓝藻水华衰亡、分 解、矿化后,磷又会回到沉积物中,再次参与到磷的内源循环过程。在沉积物磷 与蓝藻水华颗粒之间存在的正向反馈关系,阻碍了富营养化水体生态功能的恢复。 此外,随着社会经济、人为活动等因素的影响,其他物质如硫酸盐也汇入到淡水 生态系统中。近年来,由于淡水中硫酸盐浓度的持续升高,硫酸盐对湖泊内源磷 的影响受到了更多的关注。然而,硫酸盐浓度变化在蓝藻水华与沉积物磷的反馈 关系中所扮演的角色并不清楚,特别在蓝藻水华的不同阶段。如何有效地控制硫 酸盐影响的内源磷释放,打破沉积物-蓝藻水华间的内源磷循环过程都是重要的 环境问题。

      鉴于此,本文通过一系列的室内湖泊模拟实验,运用薄膜梯度扩散和微电极 等技术,对铁-磷-硫及其他重要的理化参数的剖面分布信息进行了定量分析。首 先研究了非藻华沉降、衰亡时期(沉积物-水界面处于好氧状态),不断升高的硫 酸盐浓度对于沉积物内源磷释放的影响。其次,探讨在蓝藻沉降、衰亡过程(沉 积物-水界面处于厌氧状态),上覆水硫酸盐浓度的增加对于沉积物内源磷释放的 影响;再者,将氧纳米气泡改性沸石作为覆盖材料,研究了该材料对藻体降解引 起的沉积物-水界面厌氧与硫酸盐还原促进的内源磷释放的修复效果,并对相关 机理进行探讨;最后,将载氧覆盖技术应用于实际水体的修复,分析其对沉水植 物恢复的影响,为长效打破沉积物-水华之间的循环过程提供理论与技术支撑。 主要结论如下:

      (1) 当沉积物-水界面处于好氧条件时,上覆水硫酸盐浓度(93-250 mgL-1 ) 的增加同样的促进了水体磷酸盐浓度的增加。上覆水硫酸盐的浓度每提高 10 mgL-1 ,能导致沉积物向水体的磷扩散通量增加 0.138 mgm-2 d-1 。上覆水硫酸盐浓 度的增加,更多的硫酸盐会扩散至深层沉积物中并被还原,提高了深层沉积物中硫离子的浓度。通过通量计算,表层沉积物向水体释放的磷,主要源自深层沉积 物中含磷羟基铁的还原。此外,深层沉积物中高浓度的硫离子阻碍发 Fe(II)向上 扩散。在高硫酸盐浓度的水体,更少的 Fe(II)能向上扩散至表层沉积物被再氧化 成 Fe(III),减弱了的沉积物对于磷的固持能力,从而引起了更多的磷酸盐向水体 释放。但是,当上覆水中硫酸盐的浓度降至某一限值(本实验 62 mgL-1 )以下时, 维持沉积物-水界面的好氧状态,能完全固定由深层沉积物向上扩散的磷酸盐。 因此,上覆水硫酸盐的浓度控制在富营养化湖泊管理中应被更多的重视。

       (2) 蓝藻水华的爆发末期,藻体的衰亡、分解过程消耗氧气,使沉积物-水界 面处于厌氧状态。随着上覆水中硫酸盐的浓度(93-250 mg L-1 )的增加,更多的磷 由沉积物释放到水相。上覆水的硫酸盐浓度每提高 10 mgL-1 ,由沉积物向水相的 磷扩散通量增加 0.716 mgm-2 d-1 。在为期 15 天的实验中,氧化还原电位和溶解氧 水平最低出现在实验的 7 天,表明实验至第 7 天藻体处于强降解状态。同时, DGT-labile P、 Fe (II)、与 S(-II)在时间上的变化趋势一致,浓度均在第 7 天达到 峰值,且峰值均出现在表层沉积物(0-1 cm)中。通过通量分析发现,沉积物向 上覆水的磷主要来自于表层沉积物。随着水体硫酸盐浓度的增加,表层沉积物中 出现更高浓度的 S(-II)。此外,表层沉积物中的挥发性硫化物(AVS)的含量也 分别从 69.79±9.89、 73.44±14.59、84.31±17.65 mg kg-1 (day 0)增加到 1303.6 ±31.86, 1613.68±43.20, 2003.58±65.28 mg kg-1 (day 7)。 通过对表层沉积物磷 形态分析发现, BD-P 的损失量与上覆水硫酸盐浓度成正比。因此,上覆水中硫 酸盐浓度的增加,增强了表层沉积物中硫酸盐的还原,使更多的含磷铁矿物还原 溶解,转化为铁硫化合物,从而使磷释放出来。       

      (3)沉积物磷与蓝藻水华颗粒之间存在的反馈关系,阻碍了富营养化水体生 态功能的恢复。运用氧纳米气泡改性沸石作为覆盖材料,提高了上覆水及沉积物 中溶解氧含量,增加了沉积物中溶解氧的渗透深度。在在含藻组(ZO+CA)中, 2cm 厚的氧改性沸石材料,能在实验中将氧渗透深度维持在大于 1.8 cm,藻体的 降解过程在好氧条件下进行。相比于对照组,氧改性沸石添加组 S(-II)的浓度 降低,而间隙水中硫酸盐的浓度升高,说明了硫酸还原过程被抑制,而硫酸盐的 还原过程被加强。此外,覆盖组表层沉积物中总磷(TP)及铁磷(BD-P)的含量增加。通过通量分析发现,在沸石层中存在 Fe(II) 和 P 的净输入,说明含氧沸 石层能将深层沉积物向上扩散至沸石层的 Fe(II)氧化成 Fe(III),进一步增强了沉 积物对于磷的吸附能力。

      (4)改性当地土壤-覆盖技术能作用一种先锋技术促进沉水植物的恢复。由 于藻细胞对营养盐的吸收与吸附,其沉降的同时也去除了其它污染物。当技术施 加后,处理区域 TN、TP、Chl-a 的去除率均在 90%以上,并将水体营养状态由 重度富营养化降低至轻度。水质指标(溶氧、透明度、氧化还原条件)的改善促 进了沉水植物的恢复。与传统的覆盖技术相比,氧纳米气泡改性沸石(未添加沉 水植物的种子)能加速了沉水植物恢复,也能增加沉水植物的生物量。因此,氧 纳米气泡改性材料在富营养化湖泊的生态修复及磷回收上十分具有应用前景。

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源URL[https://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/46970]  
专题生态环境研究中心_环境纳米材料实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
陈俊. 硫酸盐对于富营养化湖泊内源磷释放及其原位修复机理的研究[D]. 北京. 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心. 2020.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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