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典型小分子气体污染物室温催化氧化降解过程的研究

文献类型:学位论文

作者潘菊霜
答辩日期2021-12
文献子类硕士
授予单位中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心
授予地点北京
导师麻春艳
关键词锰复合材料,环境水,Hcho 催化氧化,Co 催化氧化,反应机理 Manganese Composite Oxide, Environmental Water, Hcho Oxidation, Co Oxidation, Reaction Mechanism.
学位名称工程硕士
学位专业环境工程
其他题名Study on the Catalytic Oxidation Degradation Process of Typical Small Molecule Gas Pollutants at Room Temperature
英文摘要

      局部空间的环境污染危害人体健康。局部空间存在的典型小分子气体污染物,如 甲醛和一氧化碳的消除是改善室内空气质量,维护健康环境的关键。与光催化,热催 化相比,小分子气体污染物的室温催化氧化去除技术具有低能耗,易应用的显著优势。 负载型贵金属催化剂能够实现小分子气体污染物的室温催化氧化去除,但贵金属成本 高且储量稀缺,限制了其在实际中的广泛应用。本论文研究合成了锰复合材料催化剂, 重点考察了实际环境中不可避免的环境水影响下甲醛和一氧化碳的室温催化氧化性能, 构筑了环境水稳定的催化活性中心,实现小分子气体污染物甲醛和一氧化碳的去除。 得到的主要研究结果如下:

      首先,采用共沉淀法成功合成了 CuMnO2 和 ZnMnO3 催化剂。研究发现在 HCHO 氧化反应中,相对湿度为 40% 和 65% 时, CuMnO2 和 ZnMnO3 的 HCHO 氧化活性和稳定性均高于干燥和相对湿度为 90% 的条件。并且在相对湿度为 40% 条 件下,反应 10 小时后 CuMnO2 和 ZnMnO3 催化剂的 HCHO 转化率分别维持在 20.3% 和 58.3%。研究揭示催化剂表面的非解离吸附 H2O 通过与甲醛分子的氢键作 用,促进甲醛的吸附,并且环境 H2O 影响催化剂上甲醛氧化生成的中间物种,促进生 成的碳酸盐和甲酸中间物种更易分解为 CO2。然而,在 CO 氧化反应中,环境 H2O 抑制 CuMnO2 催化剂的 CO 氧化活性及稳定性,这主要是因为在催化剂表面环境 H2O 和 CO 的竞争吸附。干燥和相对湿度条件下,ZnMnO3 催化剂的 CO 氧化活性 均低于10%,不适于 CO 的室温催化氧化。

       其次,进一步研究了 Fe、Co、Ni 与 Mn 复合氧化物催化剂。合成 MMnO3(M = Fe、Co、Ni)催化剂,研究结果也证明在 HCHO 氧化反应中,相对湿度为 40% 和 65% 时, MMnO3 (M = Fe、Co、Ni) 的甲醛氧化活性和稳定性均优于干燥和相对湿度 90%的条件。相对湿度 40% 条件下 MMnO3 (M = Fe、Co、Ni) 催化剂的 HCHO 初始 氧化活性高于 80%,反应 10 小时后 HCHO 转化率下降明显,但仍然大于 15定性,表明 FeMn 复 合构筑了不同于 CoMn 和 NiMn 的 CO 氧化活性位点。

       论文在环境 H2O 影响下锰复合氧化物催化剂的甲醛和一氧化碳催化氧化去除性 能和反应机理方面做了系统研究,环境 H2O 对甲醛氧化的促进作用和 CO 氧化的抑 制作用是基于环境 H2O 对甲醛分子的促吸附和 CO 分子的竞争吸附而产生的,环境 H2O 也影响了反应的中间物种,进而改变催化剂的甲醛催化氧化性能。构筑的环境 H2O 稳定的锰复合氧化物催化剂有望获得实际环境中甲醛氧化去除的应用。

页码125
源URL[https://ir.rcees.ac.cn/handle/311016/47050]  
专题生态环境研究中心_环境纳米材料实验室
推荐引用方式
GB/T 7714
潘菊霜. 典型小分子气体污染物室温催化氧化降解过程的研究[D]. 北京. 中国科学院大学;中国科学院生态环境研究中心. 2021.

入库方式: OAI收割

来源:生态环境研究中心

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